OPTIMASI PROPORSI ASAM STEARAT DAN TRIETANOLAMIN KRIM TABIR SURYA LAPISAN PUTIH KULIT SEMANGKA SECARA SLD THE OPTIMUM OF STEARIC ACID AND TRIETHANOLAMINE IN SUNSCREEN CREAM OF WATERMELON RIND WITH SLD Dian Marlina1), Ilham Kuncahyo2) Fakultas Farmasi Farmasi , Universitas Setia Budi
ABSTRAK
Lapisan putih kulit semangka (Citrullus (Citr ullus vulgaris, Schrad) mengandung senyawa antioksidan flavonoid. Sediaan krim dibuat untuk mempermudah pemakaian lapisan putih kulit semangka. Penelitian ini bertujuan untuk mendapatkan formula formula optimum krim tabir surya lapisan putih kulit kulit semangka terhadap proporsi asam stearat dan trietanolamin t rietanolamin dengan metode simplex lattice design. Hasil penelitian formula optimum krim tabir surya lapisan putih kulit sema ngka diperoleh pada proporsi asam stearat 50% dan trietanolamin 50%. Kata kunci: Lapisan putih kulit semangka, krim, asam stearat, trietanolamin, simplex lattice design. ABSTRACT
Watermelon rind (Citrullus vulgaris, Schrad) contains antioxidants flavonoids compounds.Cream were made to facilitate the use of watermelon rind. The purposes of this research are to obtain the optimum formula of sunscreen cream of watermelon rind on on the proportion of stearic acid and triethanolamine using the simplex lattice design. The results re sults show that the optimum formula of sunscreen cream of watermelon rind was obtained on the proportion of 50% stearic acid and 50% triethanolamine. Key words: Watermelon rind, cream, stearic acid, triethanolamine, triethanolamine, simplex lattice design..
relatif bahan-bahan yang digunakan dalam
PENDAHULUAN
Sinar UV yang bersumber dari
suatu formula, sehingga diharapkan akan
sinar matahari merupakan musuh utama
dapat dihasilkan suatu formula yang paling
kecantikan. Pengaruh sinar UV pada wajah
baik
akan
ditentukan (Kurniawan & Sulaiman 2009).
merusak
menyebabkan
sel-sel
DNA
kulit
tidak
dan
berfungsi
sesuai
dengan
Pengujian
kriteria
aktivitas
yang
antioksidan
dengan baik sehingga menimbulkan kulit
terhadap krim menggunakan menggunakan metode 1,1-
rusak,
diphenyl-2-picrylhydrazil (DPPH) (DPPH) karena
bahkan
dapat
menyebabkan
terjadinya kanker kulit. Perlindungan dari
sederhana, mudah, cepat, peka, dan hanya
tabir surya diperlukan karena dapat bekerja
memerlukan sedikit sampel (Hanani et (Hanani et al.
secara langsung
2005).
di permukaan
kulit
(Hernani & Rahardjo 2005). Lapisan
putih
kulit
METODOLOGI
semangka
Alat
(Citrullus vulgaris, Schrad) vulgaris, Schrad) berpotensi sebagai
tabir
mengandung flavonoid.
surya
alami
senyawa Kandungan
karena
antioksidan senyawa
antioksidan total dalam lapisan putih kulit semangka sebesar 33,8164% (Rochmatika et al. 2012). al. 2012). Sediaan krim dipilih karena lebih disukai dibanding salep, terkait dengan kemudahan pemakaiannya, dan lebih tidak kotor atau berlemak (Sulaiman & Kuswahyuning 2008). Asam
stearat
Alat yang dipakai dalam penelitian adalah oven, blender, ayakan no 60, vackum buchner , neraca analitis, gelas ukur 100 ml, erlenmeyer 100 ml, moisture ml, moisture balance, balance, viskometer Cup Cup and Bob, Bob , alat uji daya lekat, ekstensometer lekat, ekstensometer , corong kaca, cawan porselen, mortier dan stamfer, tabung reaksi, spektrofotometer UV-Vis, kuvet, labu takar dan pipet volume. Bahan
Bahan sampel yang digunakan dapat
berfungsi
sebagai emulgator dalam pembuatan krim jika direaksikan dengan basa (KOH) (KOH) atau trietanolamin untuk menetralkannya (Idson & Lazarus 1986). Optimasi dengan metode Simplex Lattice Design (SLD) Design (SLD) dapat digunakan untuk menentukan proporsi
adalah lapisan putih kulit semangka (Citrullus vulgaris, vulgaris, Schrad), etanol 70%, aquadest, setil alkohol, parafin cair, asam stearat, trietanolamin, lanolin anhidrat, propilenglikol, tween 80, span 80, 80, BHT, nipagin, nipasol, oleum lavender, 1,1 lavender, 1,1
diphenil-2 pikrilhidrazil (DPPH), (DPPH), rutin,
Pemeriksaan serbuk
dan metanol p.a.
Pemeriksaan
bentuk, warna, bau, rasa; dan pemeriksaan
Determinasi Determinasi tanaman semangka
Tanaman
yang
akan
berdasarkan
Susut
diteliti ciri-ciri
Penetapan
susut
balance. balance. Pembuatan ekstrak
Pengumpulan bahan
Pembuatan ekstrak lapisan putih
Bahan sampel yang digunakan
kulit semangka menggunakan metode
adalah buah semangka (Citrullus (Citrullus vulgaris,
maserasi dengan menggunakan pelarut
Schrad) yang bewarna merah, sudah dan
pengeringan.
pengeringan menggunakan menggunakan alat moisture alat moisture
morfologis terhadap kepustakaan.
matang,
dilakukan
terhadap organoleptik serbuk meliputi
Jalan penelitian
dideterminasi
serbuk
diambil
lapisan
etanol 70%, kemudian pelarut diuapkan
putih
pada almari pengering (oven) pada suhu suhu
kulitnya.
30oC sampai diperoleh ekstrak kental.
Pembuatan serbuk
Pemeriksaan Pemeriksaan ekstrak
Lapisan putih kulit semangka yang
Pemeriksaan yang dilakukan meliputi
diperoleh disortasi, dicuci dengan air mengalir,
dikeringkan
dalam
alat
pemeriksaan
organoleptik,
pengering (oven) pada suhu 50 – 50 – 60 60oC.
pengeringan
Simplisia yang telah kering diserbuk
balance, balance, uji viskositas menggunakan alat
dengan mesin penggiling kemudian diayak
menggunakan
susut moisture
viskometer Cup Cup and Bob, Bob , uji daya lekat, dan Identifikasi kandungan kimia secara
menggunakan ayakan nomor 60 sampai
KLT terhadap senyawa flavonoid, saponin,
serbuk terayak habis.
dan polifenol. Tabel 1. Identifikasi dengan KLT
Senyawa
Fase diam
Flavonoid
Selulosa
Saponin
Silika gel GF254
Polifenol
Silika gel GF254
Fase gerak butanol:asam butanol:asam asetat:air asetat:air (4:5:1) kloroform:metanol:air (65:35:2) butanol:asam butanol:asam asetat:air asetat:air (4:1:5)
Pereaksi semprot Larutan sitroborat
Pustaka
Anisaldehid
Ungu
FeCl3 1%
Biru kehitaman
Kuning
Penyiapan
formula
berdasarkan
propilenglikol, tween 80, nipagin, nipagin, dan aquadest pada suhu 70ºC. Krim dibuat
si mpl ex latti l atti ce des desi gn
Sediaan krim dibuat dalam tiga
dengan mencampurkan fase air ke dalam
formula dalam komposisi yang sama, yang
fase
membedakan hanyalah pada proporsi asam
terbentuk basis krim di dalam mortier
stearat dan trietanolamin, sebagaimana
hangat. Setelah basis dingin, ekstrak kental
dalam tabel 2.
BHT, dan oleum lavender.
Tabel 2. Formula krim campuran asam stearattrietanolamin berdasarkan simplex
Pengujian mutu fisik krim
latt ice des design
F1(100
Bahan Ekstrak kental
%-0%) 20
F2(50% -50%) 20
F3(0%100%) 20
minyak
sambil
diaduk
sampai
1. Uji organoleptis
Uji organoleptis krim meliputi uji warna, bau, dan konsistensi krim.
Setil alkohol
7
7
7
Parafin cair
25
25
25
Asam stearat
8
7
6
visual dengan melihat keseragaman warna
Trietanolamin
1
2
3
dalam basis yang sudah bercampur.
Lanolin anhidrat
3
3
3
Propilenglikol
15
15
15
Tween 80
2,7
2,7
2,7
metode pewarnaan dan pengenceran.
Span 80
4,3
4,3
4,3
4. Uji viskositas
BHT
0,02
0,02
0,02
Nipagin
0,2
0,2
0,2
Nipasol
0,02
0,02
0,02
and Bob. Bob. Pengujian dilakukan setelah
Oleum lavender
2 tetes
2 tetes
2 tetes
sehari sediaan krim dibuat dan setiap
Aquadest
Sampai 100
Sampai 100
Sampai 100
2. Uji homogenitas homogenitas
minyak
3. Uji tipe krim
Uji tipe krim dilakukan dengan
Uji
viskositas
krim
dilakukan
dengan menggunakan alat viskometer Cup Cup
minggu selama satu bulan. Pembacaan dilakukan tiga kali replikasi. 5. Uji daya lekat krim
Pembuatan krim
Fase
Uji homogenitas dilakukan secara
dibuat
dengan
Uji daya lekat menggunakan dua
melebur setil alkohol, parafin cair, asam
buah objek glass yang pada pada salah satu
stearat, lanolin anhidrat, span 80 dan
ujung objek glass ditekan beban 500 g
nipasol pada suhu 70ºC. Fase air dibuat
selama 5 menit, melepaskan beban seberat
dengan
20 g dan mencatat waktunya sehingga
cara
melebur
trietanolamin,
kedua objek tersebut terlepas. Pengujian
Pembuatan larutan stok krim rutin
dilakukan setelah sehari sediaan krim
500
dibuat dan setiap minggu selama satu
pengenceran 5 ppm, 10 ppm, ppm, 20 ppm, 25
bulan. Pembacaan dilakukan tiga tiga kali
ppm, dan 50 ppm.
replikasi.
kemudian
dibuat
seri
Pembuatan larutan stok ekstrak 1000
6. Uji daya sebar krim
Uji daya sebar krim dilakukan dengan
ppm
alat
Uji
ekstensometer .
ppm
kemudian
dibuat
seri
pengenceran 20 ppm, 40 ppm, 50 ppm, 80 ini
dilakukan dengan cara menimbang 0,5 g
ppm, dan 100 ppm. Pembuatan larutan stok krim 5000
krim, meletakkan kaca di tengah kaca
ppmkemudian dibuat seri pengenceran 100 100
bulat berskala. Diatas krim diletakkan kaca
ppm, 200 ppm, 250 250 ppm, 400 ppm, dan dan
bulat lain dan pemberat, diamkan selama
500 ppm.
satu
menit
penyebarannya.
kemudian Pengujian
dicatat dilakukan
Penentuan
panjang
gelombang
maksimum. Metanol p.a. dipipet 4,00 ml,
setelah sehari sediaan krim dibuat dan
ditempatkan dalam vial, ditambah larutan
setiap
stok DPPH 0,4 mM sebanyak 1,00 ml.
minggu
selama
satu
bulan.
Pembacaan dilakukan tiga kali replikasi
Penentuan panjang gelombang maksimum
(Voight 1994).
dilakukan dengan mengukur absorbansi
Penentuan formula optimum
pada panjang gelombang 450 - 550 nm.
Penentuan
formula
optimum
Penentuan operating Penentuan operating time (OT).
dengan metode simplex metode simplex lattice design
Larutan uji sebanyak 4,00 ml, ditempatkan
menggunakan Software menggunakan Software Design Expert
dalam vial, ditambah larutan stok DPPH
8.0.6.
0,4 mM sebanyak 1,00 ml. Penentuan
Uji aktivitas penangkap radikal DPPH
operating time dilakukan time dilakukan pada panjang
Pembuatan larutan stok DPPH 0,4
gelombang maksimum dengan interval
mM, 15,8 mg serbuk DPPH dilarutkan
waktu 5 menit sampai didapat absorbansi
dengan metanol p.a sampai tanda pada
yang stabil, dan tidak terlihat adanya
labu takar 100,00 ml.
penurunan absorbansi.
Pembuatan larutan stok rutin 100
Uji aktivitas penangkap radikal
ppm kemudian dibuat seri pengenceran 1
dilakukan dengan cara : 4,00 ml larutan uji
ppm, 2 ppm, 4 ppm, ppm, 5 ppm, dan 8 ppm.
ditambahkan 1,00 ml larutan DPPH 0,4
mM, diinkubasi selama operating selama operating time dan time dan
teoritis mutu fisik krim dengan uji T (T-
dibaca absorbansinya pada λ maksimum.
Test) dengan taraf kepercayaan 95% yang
Setiap pengujian dilakukan tiga kali
dilakukan dengan menggunakan program
replikasi (Molyneux 2003).
SPSS versi 18. Aktivitas penangkap radikal DPPH
Analisis hasil
Optimasi formula krim dianalisis secara
SLD
menggunakan
Software
dihitung dengan rumus : Peredaman (%) =
8.0.6 terhadap parameter Design Expert 8.0.6 viskositas, daya sebar, dan daya lekat yang diambil datanya dari pengujian hari kedua. Hasil yang diperoleh dari percobaan. Validasi formula terpilih dilakukan dengan membandingkan hasil percobaan dan hasil
Data aktivitas antioksidan radikal DPPH dihitung
dengan
metode
probit
dari
persamaa regresi linier dan ditentukan IC50.
HASIL DAN PEMBAHASAN Hasil Pengujian mutu fisik krim Tabel 3. Viskositas sediaan krim tabir surya lapisan putih kulit semangka dengan berbagai konsentrasi asam stearat dan trietanolamin
Pemeriksaan waktu Hari ke-2 Minggu 1 Minggu 2 Minggu 3
Formula 1 126,67±2,89 211,67±12,58 205,00±18,08 190,00±10,00
Viskositas (dPas) Formula 2 183,33±14,43 196,67±5,77 185,00±8,66 175,00±5,00
Formula 3 173,33±2,89 241,67±14,43 226,67±15,28 216,67±14,43
Hasil pengamatan terhadap viskositas krim menunjukkan bahwa viskositas ketiga formula krim cenderung menurun walaupun pada hari kedua ke minggu pertama mengalami kenaikan. Tabel 4. Hasil rata-rata daya lekat krim tabir surya lapisan putih kulit semangka
Waktu pemeriksaan Hari ke-2 Minggu 1 Minggu 2 Minggu 3
Formula 1 0,14±0,02 0,50±0,11 0,43±0,09 0,38±0,08
Daya lekat (menit) Formula 2 1,55±0,55 2,39±0,33 2,23±0,23 1,96±0,29
Formula 3 2,68±0,53 3,52±0,17 3,24±0,18 2,89±0,34
Pengamatan daya lekat krim tiap minggu menunjukkan bahwa daya lekat krim cenderung mengalami penurunan pada pengujian tiap minggunya seperti pada pengujian viskositas.
Tabel 5. Hasil rata-rata daya se bar krim tabir surya lapisan putih kulit semangka Diameter penyebaran (cm ± SD) Beban Formula (gram) Minggu 1 Minggu 2 Hari ke-2 Minggu 3
F1
F2
F3
53,704
4,15±0,06
3,90±0,07
5,23±0,20
5,67±0,08
103,704
4,73±0,03
4,30±0,06
5,98±0,18
6,46±0,16
153,704
5,02±0,06
4,93±0,42
6,37±0,24
6,89±0,14
203,704
5,28±0,07
5,00±0,12
6,78±0,26
7,26±0,13
253,704
5,56±0,02
5,17±0,14
7,24±0,25
7,60±0,14
53,704
3,58±0,11
3,67±0,09
4,45±0,10
4,65±0,10
103,704
4,08±0,06
4,08±0,04
5,11±0,19
5,23±0,04
153,704
4,46±0,06
4,40±0,02
5,54±0,08
5,69±0,11
203,704
4,82±0,07
4,65±0,10
5,80±0,09
5,92±0,08
253,704
5,01±0,10
4,78±0,09
5,95±0,12
6,23±0,13
53,704
3,00±0,02
2,82±0,08
3,42±0,16
4,47±0,08
103,704
3,43±0,03
3,16±0,03
3,91±0,05
5,15±0,12
153,704
3,72±0,07
3,36±0,02
4,31±0,06
5,35±0,10
203,704
4,03±0,05
3,61±0,01
4,50±0,08
5,68±0,09
253,704
4,23±0,09
3,78±0,01
4,68±0,08
6,09±0,09
Hasil pengujian daya sebar menunjukkan bahwa ketiga formula krim cenderung mengalami peningkatan. Tabel 6. Hasil pengujian parameter sifat fisik krim pa da hari kedua Parameter Formula 1 Formula 2 Formula 3 Viskositas (dPas) 126,67 183,33 173,33 Daya lekat (menit) 0,14 1,55 2,68 Daya sebar (cm) 4,73 4,08 3,43
Data pengujian parameter sifat fisik krim pada hari kedua dijadikan acuan dalam penentuan persamaan Simplex persamaan Simplex Lattice Design dengan Design dengan menggun me nggunakan akan software software Design Expert 8.0.6 , sehingga didapatkan persamaan untuk masing-masing parameter sifat fisik krim. Persamaan untuk viskositas :
Design-Expert® Software Component Coding: Actual
Two Component Mix
Viskositas 190
Design Points
Y= 126.67(A)+173.33(B)+133.32(A)(B) 126.67(A)+173.33(B)+133.32(A)(B)
X1 = A: Asam stearat 180
X2 = B: TEA
Persamaan untuk daya lekat :
170
Y=0.14(A)+2.68(B)+0.56(A)(B)
160
150
Persamaan untuk daya sebar :
s a t i s o k s i V
140
Y=4.73(A)+3.43(B)+0.000(A)(B) Keterangan: Y = respon
130
120
Actual
6.000
6.500
7.000
7.500
8.000
Asam ActualTEAT EA
3.000
2.500
2.000
1.500
1.000
steara t
(A) = kadar asam stearat (B) = kadar trietanolamin, (A) + (B) =1
Gambar 1. Grafik hubungan viskositas
Desi gn-E xpert® Software Com ponent Codi ng: A ctual
yang
Two Component Mix
sebelumnya
telah
dilakukan
Daya l ekat 3
Desi gn Poi nts
pembuatan dan perhitungan secara teoritis,
X1 = A: A sam stearat X2 = B: TEA
2.5
sehingga
validasi
dilakukan
terhadap
2
perbandingan 75% - 25% 25% atau komposisi
t a k e l
1.5
asam stearat 7,5 g dan trietanolamin 2,5 g.
a y a D
1
0.5
0
Actua lAsa
ActulaTEAEA
6.000
6.500
7.000
7.500
8.000
3.000
2.500
2.000
1.500
1.000
m
Tabel 7. Hasil pembacaan uji krim optimum berdasarkan Design dan dan Design Ex per per t 8.0.6 hasil percobaan Formula validasi
stear at
(75%-25%)
Sifat fisik Gambar 2. Grafik hubungan daya lekat
Viskositas (dPas) Daya lekat (menit)
Design-Expert® Software
Two Component Mix
Component Coding: Actual Daya sebar 4.8
Design Points X1 = A: Asam stearat
4.6
X2 = B: TEA
Daya sebar (cm)
4.4
Prediksi
Percobaan±SD
163,33
153,33±5,77
0,88
0,90±0,20
4,405
4,49±0,06
r a b e s
Tabel 8. Hasil validasi terhadap nilai prediksi
4.2
dan percobaan formula 75% - 25%
a y a D
4
3.8
Pengujian
Signifikansi
Signifikansi
Kesimpulan
terpilih
3.6
Tidak berbeda berbeda signifikasi
3.4
Viskositas Actua lAsa
ActulaTEAEA
6.000
6.500
7.000
7.500
8.000
3.000
2.500
2.000
1.500
1.000
0,096
0,05
m stear at
Tidak berbeda berbeda signifikasi Tidak berbeda berbeda signifikasi
Daya lekat
0,899
0,05
0,064
0,05
Gambar13. Grafik hubungan daya sebar
Daya
Design-E xpert® S oftware
Two Component Mix
Com ponent Coding:A ctual Desirability
sebar
Design P oints
0.700
X1 = A: A sam stearat X2 = B: TE A
0.600
Pr e di c t i o n
0.500
X1 X2
0.652 7.000 2.000
Hasil validasi nilai prediksi dengan
0.400 y t i l i b a r i s e D
nilai percobaan krim komposisi 75% 0.300
25% terhadap ketiga parameter uji yang
0.200
meliputi viskositas, daya lekat, dan daya
0.100
0.000
ActualAsAsam stearat ActulaTEAEA
6.000
6.500
7.000
7.500
8.000
3.000
2.500
2.000
1.500
1.000
sebar
menunjukkan
perbedaan Gambar 4. Grafik hasil penentuan titik
yang
menunjukkan
tidak
adanya
signifikan.
Hal
bahwa persamaan
ini yang
optimum
diperoleh Dari hasil analisa data dengan Software Design Expert 8.0.6 diketahui bahwa formula optimum berada pada F2 F2
dari
software
merupakan
persamaan yang valid, hasil prediksinya tidak menunjukkan perbedaan yang berarti terhadap hasil percobaan.
Saran
Aktivitas Antioksidan terhadap IC 50
Berdasarkan kesimpulan penelitian, saran
97,387 87,579
100
yang dapat disampaikan yaitu: 1. Perlu dilakukan isolasi lebih lanjut
) m p50 p ( 0 5 C I
untuk mengasilkan senyawa murni yang aktif sebagai antioksidan dalam
7,294
6,107
tanaman sehingga dapat meningkatkan
0
aktivitas.
Rutin Krim rutin
2. Perlu diteliti lebih lanjut terhadap SPF
Ekstrak kental
sediaan krim. Gambar 17. Histogram aktivitas antioksidan
DAFTAR PUSTAKA
terhadap IC50
Hasil
pengujian
aktivitas
antioksidan menunjukkan bahwa krim tabir
surya
mempunyai
aktivitas
antioksidan dengan nilai IC 50 sebesar 87,597 ppm. KESIMPULAN KESIMPULAN DAN SARAN Kesimpulan
Berdasarkan
hasil
pengamatan
dapat disimpulkan bahwa : 1. Formula optimum krim tabir surya lapisan putih kulit semangka (Citrullus ( Citrullus vulgaris,
Schrad)
proporsi
asam
diperoleh
stearat
50%
pada dan
trietanolamin 50%. 2. Krim tabir surya lapisan putih kulit semangka (Citrullus semangka (Citrullus vulgaris, Schrad) vulgaris, Schrad) mempunyai
aktivitas
antioksidan
dengan nilai IC50 sebesar 87,579 ppm.
Hanani E, Mun’im A, Sekarini R. 2005. Identifikasi senyawa antioksidan dalam spons Callyspongia spons Callyspongia sp sp dari kepulauan seribu. Majalah seribu. Majalah Ilmu Kefarmasian 2: Kefarmasian 2: 127-133. Hernani, Rahardjo, M. 2005. Tanaman 2005. Tanaman Berkhasiat Antioksidan. Antioksidan. Jakarta: Penebar Swadaya. hlm 8-12, 17, 46-47. Idson B, Lazarus J. 1986. Semipadat. Di dalam: Lachman L, Ieberman HA, Kanig JL. Teori JL. Teori dan Praktek Farmasi Industri. Industri. Jilid II. Suyatmi S, penerjemah; Jakarta: Universitas Indonesia Press. hlm 1091-1144. Kurniawan DW, Sulaiman TNS. 2009. Teknologi Sediaan Farmasi. Farmasi . Yogyakarta: Graha Ilmu. hlm 8997. Molyneux P. 2003. The 2003. The use of the stable free radical diphenylpicrilhidrazyl (DPPH) for estimating antioxidant activity. activity. Rochmatika LD, Kusumastuti H, Setyaningrum GD, Muslihah NI. 2012. Analisa kadar antioksidan pada masker wajah berbahan dasar lapisan putih kulit semangka (Citrullus vulgaris, Scrad). Scrad). Prosiding seminar nasional
penelitian, pendidikan dan penerapan MIPA; MIPA; fakultas MIPA UNY, 2 Juni 2012. Yogyakarta: Fakultas MIPA, Universitas Negeri Yogyakarta. hlm K-133 – K-133 – K-140. K-140. Sulaiman TNS, Kuswahyuning R. 2008. Teknologi & Formulasi Sediaan Semipadat . Yogyakarta: Laboratorium Teknologi Farmasi
Fakultas Farmasi Unversitas Gadjah Mada. hlm 33-58,73-79. 33-58,73-79. Voigt R. 1994. Buku 1994. Buku Pelajaran Teknologi Tek nologi Farmasi. Farmasi. Edisi V. Yogyakarta: Universitas Gadjah Mada Press. hlm 311-383, 511-585.
