Rev. del Instituto de Investigación (RIIGEO), FIGMMG-UNMSM
Vol. 13, N.º 26, pp. 67-72 Julio-Diciembre 2010
Recibido: 20/12/2010 Aprobado: 30/03/2011
Lixiviación de minerales de oro con el uso de tiosulfato: tecnología alterna a la cianuración de minerales de oro Ores gold leaching using thiosulphate: an alternative technology to gold ores cyanidation. Edmundo Alfaro Delgado*, Didier Michel**
Resumen Existe una creciente preocupación a nivel mundial por las condiciones de seguridad en el uso del cianuro para lixiviar minerales de oro, lo que ha desatado mayor interés en la búsqueda de procedimientos alternativos para la recuperación de oro. Existe cierto consenso en el mundo científico con respecto al uso del tiosulfato como el mejor método alternativo para reemplazar al cianuro; pero el proceso aun no ha logrado aplicaciones comerciales a pesar de que ha sido descubierto hace mucho tiempo. Dificultades inherentes a la química de la solución y métodos adecuados de recuperación del oro desde sus soluciones han limitado mayor progreso del método. El proceso requiere de la presencia de cobre y amoniaco en las soluciones de lixiviación con el fin de lograr velocidades adecuadas de lixiviación y que sean competitivas con las que se logra con el cianuro. El par iónico Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35- (que corresponde a Cu2+/Cu+) es el principal responsable de la oxidación del oro, pero también de la descomposición del tiosulfato. El comportamiento de ese par iónico es fuertemente influenciado por el contenido de amoniaco, la concentración de cobre, el pH y el potencial de la solución. Este método de lixiviación fue probado con experimentos de laboratorio habiéndose logrado resultados de lixiviación de oro con rendimientos semejantes a los que se obtiene con cianuro. Sin embargo, cuando los minerales contienen cobre, el uso del tiosulfato proporciona mucho mejores resultados de recuperación de metales preciosos que con el cianuro. Consecuentemente, el tiosulfato es la mejor alternativa para lixiviar minerales de oro que contienen cobre. Palabras clave: Lixiviación de oro, cianuración, tiosulfato, cianuración de minerales de oro-cobre. Abstract Worldwide there is a growing concern in the safety conditions around the cyanide process to leach gold ores, which has promoted great attention in search alternative procedures for gold recovery. In the scientific world there is a consens regarding to the use of thiosulphate as the best alternative to replace cyanide. Although the process has been discovered lon ago, it has not commercial applications yet. Inherent difficulties to the solution chemistry and adequate methods for gold recovery from solutions have restricted further progress of this method. The process require the presence of copper and ammonia in the leaching solution in order to reach rates of leaching and comparable to those obtained by cyanide. The ionic pair Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35- (that corresponds to Cu2+/Cu+) is the main supporter of gold oxidation, but it also cause thiosulphate decomposition. The action of this ionic pair is strongly influenced by the ammonia content in solution, copper concentration, pH values and solution potential. This leaching method was tested with laboratory experiments after which the yield of gold is quite similar to those reported for cyanide. However, when ores contain copper, the thiosulphate method give better recoveries of gold compared to those of cyanide. Consequently, thiosulphate is the best alternative to leach gold ores containing copper. Keywords: Gold leaching, cyanidation, thiosulphate, leaching gold-copper ores.
* Docente de la Pontificia Universidad Católica del Perú. E-mail:
[email protected] ** Consultor Metalúrgico, Bélgica.
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1. Introducción Durante los últimos 100 años se ha hecho bastante uso del cianuro para la recuperación de oro a partir de sus minerales, proceso que ha demostrando una eficiencia tecnológica ampliamente aceptada. Sin embargo, el proceso no es del todo ideal. El principal problema es su alto grado de toxicidad. Los derrames pueden ocurrir de diversas maneras. Se ha verificado derrames ocurridos en España, Kyrgystan, Rumania, Sudáfrica, etc., lo cual ha generado una imagen negativa del proceso. Adicionalmente, el riesgo de contaminación del entorno de una planta de cianuración es real y latente. Indudablemente, la toxicidad del proceso condiciona a que instituciones medioambientales y agencia gubernamentales observen con mucho recelo el proceso; inclusive, en algunos lugares del mundo (p. ej. Grecia, Turquía) se está impidiendo el desarrollo de nuevos proyectos con el uso de cianuro y existe la tendencia a que este criterio se expanda en el mundo (Ritchie, 2001). Procesos alternativos de lixiviación para la recuperación de oro se han investigado e implementado por cortos periodos y/o en pequeña escala. Las investigaciones actuales concuerdan en indicar que el tiosulfato es uno de los procesos con las mejores opciones como alternativa no tóxica para sustituir al cianuro (Ritchie, 2001); consecuentemente se vienen haciendo esfuerzos significativos en el estudio de esta tecnología. El tiosulfato tiene la propiedad de acomplejar al oro y la plata; al tiosulfato de amonio (NH4)2S2O3 se le utiliza como fertilizante y es mucho más barato que el cianuro; la presencia de cobre es necesaria para el proceso, la cual es perjudicial en el caso del cianuro; el complejo de oro – tiosulfato no se adsorbe por el carbón, lo cual es una ventaja frente a minerales de tipo carbonáceo; la recuperación de oro a partir de soluciones de tiosulfato es factible. Diversas pruebas a nivel de laboratorio han demostrado rendimientos y cinética semejante a la del proceso con cianuro (Michel, 2000).
Figura N.° 1. Diagrama Eh – pH para especies sulfuradas (metaestable).
Como se observa en la Figura N.° 1, el S2O32- se ubica en una delgada franja en la región de pH neutro y básico. Para mantener al tiosulfato en condiciones ambientales, la solución debe tener las condiciones observadas de pH y potencial. El tiosulfato se oxida a tetrationato con valores de pH inferiores a 6; el tritionato, S3O62-, es la especie más estable con altos valores de potencial y pH por lo que es de esperarse que el tiosulfato se convierta en tritionato. En la práctica solo se ha encontrado tetrationato, S4O62-, en rangos de pH entre 9 y 10, lo cual indica que la formación de tetrationato es más rápida que el tritionato (Wan, 1997). El oxígeno contribuye significativamente a incrementar el potencial de solución favoreciendo así la formación la formación de tritionato o tetrationato. Dependiendo del potencial de la solución y de los valores de pH, la degradación del tiosulfato puede ser reductiva u oxidativa: en la descomposición reductiva se puede formar azufre elemental o HS-, posiblemente según la ecuación (1) o según la ecuación (2) cuando está presente el cobre. S2O32- + 8 H+ + 8 e- ⇋ 2 HS- + 3 H2O (1) S2O32- + Cu2+ + 6 H+ + 6 e- →
II. El tiosulfato: Química y aspectos termodinámicos
S0 + CuS + 3H2O (2)
Termodinámicamente hablando, el sistema amoniaco - tiosulfato no es estable, el primero tiende a volatilizarse y el segundo a descomponerse. Por lo tanto, los diagramas de equilibrio no se pueden construir para este sistema, salvo que se omitan las especies más estables. Con esta condición, en la Figura 1 se representa un diagrama de equilibrio Eh - pH para especies sulfuradas meta-estables tales como el tetrationato, S4O62-, tritionato, S3O62-, y otros.
Las reacciones (1) y (2) se verifican cuando el potencial de la solución es bajo, lo cual demuestra la importancia de mantener niveles adecuados de potencial en la solución de lixiviación. La descomposición oxidativa da lugar a una serie de compuestos estables o meta-estables, que pueden ser: S4O62-, S3O62-, SO32-, S2O62-, SO42-, etc. El sulfato es el más estable y producto final de la degradación del tiosulfato, (Wan, 1997).
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La oxidación del tiosulfato es uno de los más importantes problemas que presenta este proceso de lixiEdmundo Alfaro D., Didier Michel
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viación. En las soluciones de lixiviación, la presencia de cobre influye significativamente en la oxidación del tiosulfato, pero el cobre es fundamental para una eficiente lixiviación del oro. En la presencia de cobre y amoniaco se forma el complejo tetra-amino de Cu(II), Cu(NH3)42+, que actúa como oxidante del tiosulfato, ya que el potencial redox para el par Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35-, es de 0.22 volts, que es mayor que para el par S2O32-/ S4O62-, 0.12 volts, (Aylmore, 2001). Esta reacción se verifica según la ecuación (3), en la cual se observa, y se puede comprobar experimentalmente, que cuanto mayor es la concentración de amoniaco la velocidad y grado de oxidación del tiosulfato disminuyen. Cu(NH3)42+ + 4 S2O32- ⇋ Cu(S2O3)35- + ½ S4O62- + 4 NH3 (3) El oxígeno presente en solución re-oxida al Cu(I), [Cu(S2O3)35-], para reconvertirlo a Cu(II), [Cu(NH3)42+] según la ecuación (4). Es de observarse en esta ecuación la formación del complejo Cu(NH3)42+ que según la ecuación (3), es el causante de la oxidación del tiosulfato. 2 Cu(S2O3)35- + 8 NH3 + ½ O2 + H2O ⇋ 2 Cu(NH3)42+ + 2 OH- + 6 S2O32- (4) Es evidente que cualquier factor que acelere el transporte de oxígeno a la solución, será también un factor que contribuya a la oxidación del tiosulfato. De otro lado, cualquier medida que se tome para limitar la introducción de oxígeno a la solución contribuirá negativamente a la disolución del oro (Li, Miller, 1996).
Los efectos perjudiciales de la aireación y exceso de oxígeno están asociados a la formación de bisulfito y su asociación con los iones complejos de Cu(II)amonio y su dismutación subsecuente. Sin embargo, una aireación controlada reducirá la reducción de iones Cu(II) y permitirá sostener adecuadas velocidades de oxidación del oro. También favorecerá la menor oxidación del tiosulfato al favorecer la formación del tetrationato y su hidrólisis alcalina, (Senanayake, 2005). Lo descrito demuestra que el sistema es complejo y que requiere fijar las condiciones más adecuadas en la solución y mantener un estrecho control en el proceso. Es así que, para evitar excesivo consumo de tiosulfato se debe mantener el contenido de cobre en los valores mínimos, incrementar la concentración de NH3 y mantener valores altos de pH. III. La lixiviación del oro con tiosulfato Desde el punto de vista termodinámico la disolución del oro es posible en soluciones de tiosulfato amoniaco, como se demuestra en el diagrama Eh – pH de la Figura N.° 2; en ella se observa que para lograr lixiviar el oro se requiere mantener potenciales superiores a 0,0 Volts (ENH). El complejo Au+ - S2O32- es muy estable en las condiciones adecuadas de potencial de solución. El complejo Au3+ solo es posible que exista en condiciones fuertemente oxidantes, en las cuales el tiosulfato se descompone fácilmente.
En resumen, el Cu (II) en forma de Cu(NH3)42+ oxida al tiosulfato para formar Cu(I) en forma de Cu(S2O3)35-; este último a su vez es re-oxidado a Cu (II) en forma de Cu(NH3)42+ por efecto del oxígeno disuelto en solución. Se produce así un ciclo redox que incide en la oxidación del tiosulfato. Sin embargo, existen factores atenuantes a la oxidación del tiosulfato; el amoniaco contribuye a limitar la oxidación del tiosulfato, como se observa en la ecuación (3). El pH es otro factor que contribuye en este sentido, según se observa en la ecuación (5). 2 S4O62- + 3 OH- ⇋ 5/2 S2O32- + S3O62- + 3/2 H2O (5) Evidentemente, los iones OH- en solución originan una reconversión parcial del tetrationato a tiosulfato (ecuación 5). Se ha calculado que hasta un 60% del tiosulfato oxidado puede ser recuperado por efectos de la concentración de iones OH-, (Byerley et al., 1973). Es decir, valores altos de pH contribuyen a mantener el tiosulfato.
Figura N.° 2. Diagrama Eh–pH para el sistema Au – NH3 – S2O32- a 25°C; [Au+] = 10-5 M (~2ppm); [S2O3Na2] = 0.1 M; [NH3+NH4+] = 1 M; (Senenayake et al. 2003).
El tiosulfato por sí solo logra disolver el oro, pero a velocidades tan lentas que no se justifica para uso comercial. La introducción de amoniaco junto al tiosulfato mejora notoriamente la disolución del oro, pero aun no es suficiente para propósitos económicos, (Breuer y Jefrey, 2002). La adición de cobre junto con el tiosulfato y el amoniaco logran que el
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oro se disuelva a velocidades comparables a aquellas obtenidas por cianuración. Entonces, la lixiviación del oro se produce de acuerdo a la ecuación (7) y el sistema es reconocido por diversos autores como el más eficiente para lixiviar oro (Breuer and Jeffrey, 2002; Feng and Van Deventer, 2002). Au° + 5 S2O32- + Cu(NH3)42+ ⇋ Au(S2O3)23- + 4 NH3 + Cu(S2O3)35- (7) El mecanismo electroquímico propuesto para caracterizar el proceso de disolución de oro, se ilustra en la Figura 3. H2O
O2
Cu(S2O3)35[Cu+1]
H+
NH3
e-
S2O32-
Cu (NH3 )42+ Cu (NH3 )4+ [Cu+2]
[Cu+1]
e-
Au° + [Cu(NH3)4
2-
+ 5S2O3 = [Au(S2O3)3
S2O32Au+
Au° ] 2+
Au(S2O3)23-
]3- +
[Cu(S2O3)3]5-
iv. Evaluación experimental Se hicieron pruebas de lixiviación comparativas con el uso de cianuro y de tiosulfato con tres minerales diferentes. Dos de ellos de carácter oxidado: el primero con un contenido de cobre muy bajo, el segundo mineral con un contenido elevado de Cu (2,5%); el tercer mineral con bajo contenido de cobre y un contenido de azufre elevado, (6.9 %). En la Tabla 1 se anota el análisis químico de los tres minerales. Las especies mineralógicas determinadas cualitativamente se reportan en la Tabla 2. Los tres minerales fueron molidos en seco hasta 100% malla -150. Tabla N.° 1. Análisis químico de los tres minerales.
+ 4NH3
Figura N.° 3. Modelo electroquímico para la lixiviación de oro en soluciones de cobre amonio y tiosulfato.
El oro metálico es oxidado a Au+ por efecto del complejo Cu(NH 3)42+; luego los iones tiosulfato acomplejan al Au+ formado para formar el complejo Au(S2O3)23-. El complejo Cu(NH3)42+ (Cu2+) recibe el electrón liberado por la oxidación del oro y se reduce a Cu(NH3)2+, (Cu+), el cual en presencia de S2O32forma el complejo Cu(S2O3)35- según la reacción (8). Cu(NH3)42+ + 3 S2O32- + e- ⇋ Cu(S2O3)35- + 4 NH3 (8) El potencial normal, E°, de la reacción (8) es de 0.22 volts, [Cu(NH3)42+/Cu(S2O3)35-], consecuentemente es de esperarse que el complejo Cu(II) tetra-ammino, Cu(NH3)42+ sea capaz de oxidar el oro. El oxígeno es necesario para convertir el Cu(S2O3)35- a Cu(NH3)42+ y así asegurar la continuidad del proceso; cuanto mayor sea la cantidad de oxígeno disuelto, más rápida será la oxidación del Cu(I) a Cu(II) favoreciendo con ello la lixiviación del oro. En la literatura se puede encontrar resúmenes bastante completos de las condiciones de operación en el proceso del tiosulfato (Aylmore and Muir, 2001; Michel 2000). Se puede observar de ellos importantes divergencias entre diversos autores, lo que hace presumir que la lixiviación de minerales de oro se
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debe conducir como casos específicos y que depende básicamente de su composición mineralógica. Sin embargo, una fórmula con aceptable sustento técnico establece que una solución con 0,1 M en tiosulfato y 0,4 M en NH3, con altos valores de pH y la concentración de cobre que no debe exceder de 100 ppm, es bastante adecuada para lixiviar el oro. (Breuer and Jeffrey, 2002). El amoníaco puede obtenerse por adición de NH4OH o generación a partir del (NH4)2S2O3.
Elemento Au (g/T) Ag (g/T) Cu (%) S (%) Fe (%)
Mineral 1 3,3 12 0,2 0,11 8,1
Mineral 2 4,1 10 2,5 0,064 13,0
Mineral 3 4,7 19 0,02 6.90 2,0
Tabla N.° 2. Especies minerales de los tres minerales. Elemento Pirita; FeS2 Pirrotita; Fe(1-x)S Hematita; Fe2O3 Covelita; Cu2s Calcopirita; CuFeS2 Bornita, Cu5FeS4 Malaquita, Cu2CO3(OH)2
Mineral 1 x x x x
Mineral 2 x x
Mineral 3 x
x x x x
Las pruebas con tiosulfato se hicieron en recipiente agitado (a 800 rpm) y la cianuración en botella utilizando, en ambos casos, 500 gramos de mineral; una densidad de pulpa de 33 % y tiempo de lixiviación de 48 horas. Las soluciones de tiosulfato fueron preparadas con tiosulfato de amonio, (NH4)2S2O3, 0.2 M; NH3 3M y sulfato de cobre, CuSO4.5H2O, 0,001 M ó 0.063g/l. Para las soluciones de cianuración, cianuro de sodio, NaCN, 2.5 g/L e hidróxido de sodio, NaOH para obtener pH 12.
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El contenido de tiosulfato y ciaunuro en las soluciones se determinó por valoración iodométrica y argentométrica, respectivamente. El contenido de oro y plata en el mineral de alimentación y el relave se obtuvieron por fusión - copelación. El contenido de oro y plata en las soluciones de lixiviación se determinaron por absorción atómica utilizando como patrones soluciones de composición semejante a las de lixiviación. Los resultados experimentales se muestran en las Tablas N.°s 3 a 5. Tabla N.° 3. Resultados de lixiviación del mineral # 1. Recuperación Au, % Recuperación Ag, % Consumo de reactivo, kg/T
Cianuración 88 84 0,82
Tiosulfato 91 84 0,7
La recuperación de oro por cianuración es relativamente baja, debido quizás a la naturaleza arcillosa del mineral que puede condicionar a que algo del complejo de cianuro de oro quede adsorbido en las arcillas. El consumo bajo de cianuro es consecuencia del carácter inerte de los minerales presentes en esta muestra. En el ensayo con tiosulfato, la recuperación de oro muestra un valor algo superior al de la cianuración, demostrando con ello la competitividad del método frente al cianuro. El consumo de tiosulfato resultó ser inferior a valores que se reportan en la literatura; en lo cual cumple papel importante el exceso de amoniaco que tiene efecto protector en la degradación del tiosulfato. El mineral # 2 contiene cantidades importantes de cobre que se presenta en formas oxidadas y sulfuradas. La recuperación de oro por cianuración es bastante baja y el consumo de cianuro bastante alto. Evidentemente, la presencia de cobre ocasiona esta respuesta. Tabla N°. 4. Resultados de lixiviación del mineral # 2. Recuperación Au, % Recuperación Ag, % Consumo de reactivo, kg/T
Cianuración 27 12 4,9
Tiosulfato 93 50 30,3
La recuperación del oro con el uso de tiosulfato es bastante adecuada, y muy superior a la observada con el uso del cianuro. Esto demuestra la ventaja del tiosulfato frente al cianuro cuando el mineral a lixiviar contiene cobre. Este elemento es favorable al proceso de lixiviación con tiosulfato y altamente perjudicial con el uso del cianuro.
En el ensayo con tiosulfato, el contenido de cobre se elevó desde 0.063g/L al inicio del ensayo hasta 5,0 g/L al final de la lixiviación. Esto a su vez explica en gran consumo de tiosulfato. No solo se consume el tiosulfato en la acomplejación del cobre, (Cu(S2O3)35-), sino que el efecto del par Cu(II)/Cu(I) y la presencia de oxígeno disuelto en la solución contribuyen a la descomposición del tiosulfato. Tabla N.° 5. Resultados de lixiviación del mineral # 3. Recuperación Au, % Recuperación Ag, % Consumo de reactivo, kg/T
Cianuración 89 84 4,5
Tiosulfato 75 69 3,6
En el mineral # 3, el oro se lixivia aceptablemente con cianuro aunque muestra consumos muy altos del reactivo; el cual puede ser el resultado de la conversión de cianuro a tiocianato, CNS-, dada la presencia de pirita y azufre elemental detectado. Con el uso del tiosulfato, la recuperación de oro es inferior a la obtenida con cianuro. El consumo de tiosulfato es también superior en comparación con la obtenida con el mineral #1. Es de esperarse que el tiosulfato reaccione, con los sulfuros presentes en el mineral, puesto que los potenciales de disolución de estos es semejante a los del oro; esto explicaría el mayor consumo de tiosulfato. El hierro disuelto en el proceso precipita como hidróxido sobre la superficie del mineral, lo cual sería la causa de la recuperación inferior de oro. v. Conclusiones Soluciones que contienen tiosulfato, amoniaco y cobre para lixiviación del oro a partir de sus minerales constituyen una seria alternativa a utilizar como sustituto de las soluciones cianuradas. Un adecuado balance de tiosulfato, amoniaco y cobre es muy importante para una adecuada lixiviación de oro. El pH, oxígeno disuelto y potencial de solución juegan también un papel muy importante para la eficiencia del proceso. La aplicación del procedimiento de lixiviación de minerales de oro con tiosulfato con tres minerales de naturaleza distinta permite establecer la validez del método. En minerales que no contienen especies consumidoras de reactivos, el tiosulfato compite ventajosamente con el procedimiento de cianuración. En presencia de minerales de cobre, el proceso de tiosulfato es notoriamente superior al de cianuración; inclusive, parece ser el único método adecuado para tratar directamente este tipo de minerales. En presencia de pirita, el método del tiosulfato no parece ser ventajoso en comparación con el cianuro.
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El método de lixiviación con tiosulfato requiere de más amplias evaluaciones para verificar su eficacia y explorar sus reales posibilidades de aplicación. Los métodos de recuperación del oro a partir de sus soluciones, también requieren ser estudiados. VI. Agradecimientos Los autores expresan su agradecimiento por el apoyo brindado para la ejecución del presente estudio de a la Commission Inter Universitaire Francophone, CIUF, de Belgica y al Instituto de Investigación de la FIIGMMG de la UNMSM, por su corrección y publicación. vii. Referencias bibliográficas 1. Aylmore, M.G.; D. M. Muir (2001). Thermodynamic analysis of gold leaching by ammoniacal thiosulfate using Eh/pH and speciation diagrams. Minerals &Metallurgical Processing, Vol. 18, (4), pp. 221-227. 2. Breuer P., Jeffrey M. (2002). An electrochemical study of gold leaching in thiosulfate solutions containing copper and ammonia. Hydrometallurgy, 65; pp. 145-157 3. Byerley, J. J.; S. A. Fouda, and G. L. Rempel; (1973). Kinetics and mechanism of the oxidation of thiosulfate ions by copper(II) ions in aqueous ammonia solution. Journal of Chemical Society: Dalton Transactions; pp. 889-893.
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