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ÍNDICE 1. TERMOLUM TERMOLUMINESCÊ INESCÊNCIA.................. NCIA............................. ...................... ....................... ....................... ...................... ............. 3 1.1. O QUE É TERMOLUMINESCÊNCI TERMOLUMINESCÊNCIA? A? .............................................................................3 1.2. DESCRIÇÃO FENOMENOLÓGICA DA TERMOLUMINESCÊNCIA ........................5 1.2.1. Estágio 1: Armazenamento da Energia
......................................................................5
1.2.2. Estágio 2: Liberação da Energia ...............................................................................10 1.2.3. Modelo Simplificado da Termoluminescência ..........................................................12
2. DOSIMETRIA DOSIMETRIA TERMOLUMINE TERMOLUMINESCENT SCENTE E ...................... .................................. ....................... ................... ........ 15 2.1. APLICAÇÃO DA TERMOLUMINESCÊNCI TERMOLUMINESCÊNCIA A PARA DOSIMETRIA .......................15 2.1.1. Homogeneidade..........................................................................................................16 2.1.2. Reprodutibilidade .......................................................................................................16 2.1.3. Linearidade ................................................................................................................16 2.1.4. Dependência Energética ............................................................................................17 2.1.5. Dependência Angular ................................................................................................20 2.1.6. Estabilidade ................................................................................................................21 2.1.7. Sensibilidade à Luz ....................................................................................................21
2.2. PRINCIPAIS CARACTERÍSTICAS DE ALGUNS TLD COMERCIAIS ....................24 2.3. TRATAMENTOS TÉRMICOS .........................................................................................24
3. INSTRUMENT INSTRUMENTAÇÃO... AÇÃO.............. ...................... ...................... ....................... ....................... ...................... ....................... ................ 26 3.1. LEITOR TL .........................................................................................................................26 3.1.1. Sistema Aquecedor .....................................................................................................26 3.1.2. Sistema de Detecção de Luz .......................................................................................28 3.1.3. Luz de Referência ......................................................................................................29
3.2. FORNOS DE TRATAMENTO TÉRMICO ......................................................................29 3.3. PINÇAS ................................................................................................................................30
4. ASP ASPECTOS ECTOS OPERACIONAIS OPERACIONAIS E ERROS ..................... ................................. ....................... ................... ........ 31 4.1. PRECISÃO E EXATIDÃO NA DOSIMETRIA TL .........................................................32 4.1.1. Estimativa da Incerteza em Medidas TL ...................................................................33
4.2. FONTES DE ERROS SISTEMÁTICOS NA DOSIMETRIA TL ...................................33 4.2.1. Erros Devidos aos Próprios Próprios TLD ...............................................................................34 4.2.2. Erros Devidos ao Leitor e/ou e/ou ao Procedimento de Avaliação ..................................34 4.2.3. Erros Devidos aos Tratamentos Tratamentos Térmicos .................................................................34
5. APLICAÇÃO APLICAÇÃO DA DOSIMETRIA TL EM MONITORAÇÃO MONITORAÇÃO INDIVIDUAL ..... 35 5.1. MONITORAÇÃO DE CORPO INTEIRO PARA FÓTONS DE 20 A 1250 KEV..........37
2
5.2. APLICAÇÕES ESPECIAIS ...............................................................................................38 5.2.1. Elétrons ......................................................................................................................38 5.2.2. Fótons de Baixa Energia ...........................................................................................38 5.2.3. Fótons de Alta Energia ..............................................................................................38 5.2.4. Nêutrons .....................................................................................................................39
6. BIBLIOGRA BIBLIOGRAFIA................ FIA........................... ....................... ....................... ...................... ....................... ....................... ................... ........ 40
2
5.2. APLICAÇÕES ESPECIAIS ...............................................................................................38 5.2.1. Elétrons ......................................................................................................................38 5.2.2. Fótons de Baixa Energia ...........................................................................................38 5.2.3. Fótons de Alta Energia ..............................................................................................38 5.2.4. Nêutrons .....................................................................................................................39
6. BIBLIOGRA BIBLIOGRAFIA................ FIA........................... ....................... ....................... ...................... ....................... ....................... ................... ........ 40
3
1. TERMOLUMINESCÊNCIA 1.1. O QUE É TERMOLUMINESCÊNCIA? TERMOLUMINESCÊNCIA?
A
termoluminescência
estimulado.
Dentre
os
é
um
fenômenos
fenômeno
luminescente
termicamente
termicamente
estimulados,
além
da
termoluminescência, existe a emissão exoeletrônica termicamente estimulada (TSEE),
a
condutividade
termicamente
estimulada
(TSC),
a
capacitância
termicamente estimulada (TSCap), a polarização termicamente estimulada (TSP), e outros. Cada um desses fenômenos é essencialmente um processo composto por dois estágios. No primeiro estágio, o material é exposto a uma fonte externa de energia (irradiação), passando de um estado de equilíbrio termodinâmico para um estado metaestável (armazenamento da energia). No segundo estágio, o material é aquecido e sofre uma relaxação termoestimulada (retorna ao equilíbrio, liberando energia). Em cada uma das técnicas acima, a variação com a temperatura de uma propriedade específica do material (luminescência, ( luminescência, condutividade, capacitância, etc.) é monitorada, enquanto o material retorna ao seu estado de equilíbrio inicial (Figura 1). Irradiação
1° Estágio
Material em Equilíbrio
Material Metaestável
2° Estágio
Material Metaestável
Calor
Material em Equilíbrio
Figura 1 - Representação esquemática dos dois estágios de processo termicamente estimulado, como a termoluminescência.
qualquer
Mas a termoluminescência é também um fenômeno luminescente. A luminescência é um fenômeno largamente conhecido que pode ser observado em sólidos, líquidos ou gases. Quando se fornece energia a um material, uma parte desta pode ser absorvida ou reemitida em forma de luminescência. Esta energia
4
emitida em forma de luz é a luminescência. O comprimento de onda da luz emitida é característico do material luminescente e não da radiação incidente. Dependendo do tempo entre a excitação e a emissão de luz, o fenômeno é classificado como fluorescência ou fosforescência. Quando a emissão é quase simultânea com a excitação (τc < 10-8 s), desaparecendo quando esta termina, a luminescência é denominada fluorescência. A luminescência é denominada fosforescência quando a emissão de luz ocorre após a excitação desaparecer ( τc > 10-8 s) e persiste por um tempo razoavelmente longo. Na fosforescência, é necessária a passagem por um estado de energia intermediária (estado metaestável) e depende da temperatura. A figura 2 apresenta uma representação esquemática de possíveis transições energéticas envolvidas nos processos de fluorescência e fosforescência.
estado excitado
(i)
estado excitado
E
(ii)
estado metaestável
estado fundamenta fundamentall
estado fundamental
Figura 2 - Estados energéticos envolvidos nos processos de excitação e decaimento com emissão luminescente: (a) fluorescência (não necessita de estado intermediário); (b) fosforescência (precisa de um estado metaestável).
A figura 3 apresenta uma série de fenômenos luminescentes (árvore de fenômenos luminescentes), classificados quanto ao tipo de energia de excitação e quanto aos tempos entre a excitação e o decaimento luminescente. A termoluminescência pode ser considerada uma fosforescência de período longo, após
a
irradiação
do
material.
Na
temperatura
ambiente,
a
emissão
termoluminescente (TL) tem uma meia-vida muito longa, mas sua meia-vida diminui com a temperatura. Em resumo, a termoluminescência é a emissão luminescente proveniente de um material, previamente irradiado, quando este é aquecido. A termoluminescência
5
não pode ser confundida com a radiação de corpo negro emitida por materiais quando estes são aquecidos até sua incandescência. A termoluminescência pressupõe três premissas: 1. O material tem que ser um isolante ou semicondutor, pois metais não apresentam propriedades termoluminescentes. 2. O material tem que ser capaz de armazenar energia durante sua exposição à radiação. 3. A emissão luminescente é estimulada com o aquecimento do material.
radio, foto, catodo, bio, quimio, tribo, eletro, sono luminescência fluorescência
fosforescência
(τc < 10-8s)
(τc > 10-8s) período curto
(τc <
10-4s)
período longo
(τc > 10-4s)
Árvore da família dos fenômenos luminescentes. A termoluminescência pode ser considerada uma fosforescência de período longo. Figura
3
-
Além disto, uma importante e particular característica da termoluminescência é que, após o aquecimento ter estimulado sua luminescência, o material não apresenta mais resposta TL, apenas resfriando-o e reaquecendo-o. Para tornar a apresentar resposta TL, o material precisa ser novamente exposto à radiação. A curva de intensidade da luminescência emitida, em função da temperatura, é denominada curva de emissão luminescente termoestimulada ou termoluminescente (curva TL).
1.2. DESCRIÇÃO FENOMENOLÓGICA DA TERMOLUMINESCÊNCIA 1.2.1. Estágio 1: Armazenamento da Energia O processo de absorção de energia, em cada tipo de material, depende do tipo da radiação incidente e do espectro de energia a ela associada. A absorção
6
desta energia, em materiais não metálicos, pode ocorrer através de diferentes processos. Cada um destes processos resulta em alguma modificação do material, classificada como defeito induzido por radiação. Um defeito induzido por radiação é qualquer espécie eletrônica ou iônica, fora de seu estado de equilíbrio termodinâmico, originada no material pela irradiação. Para fótons de energias inferiores a 10 MeV, o principal mecanismo de interação é a excitação eletrônica. Esta excitação, de acordo com a energia do fóton, pode ser realizada através de dois efeitos, que competem entre si: efeito fotoelétrico e efeito Compton. Quanto menor a energia do fóton, maior a probabilidade de ocorrer o efeito fotoelétrico. O limite superior desta faixa de predominância depende do número atômico efetivo do material (Zef), quanto maior o Zef, tanto maior é a faixa energética de dominância do efeito fotoelétrico. Só a partir de cerca de 10 MeV é que a formação de pares elétron-pósitron começa a ser significativa. No caso de irradiação com partículas carregadas, além do processo de excitação eletrônica, tem-se o aumento do número de defeitos criados por deslocamento de átomos. No caso de irradiação com nêutrons, o que prevalece são as reações nucleares, que dependem da seção de choque dos elementos componentes do material. O mecanismo de produção de defeitos através do processo de excitação eletrônica ocorre via produção de par elétron-buraco (excitons). Um éxciton possui grande mobilidade na rede. Para que parte desta energia absorvida fique armazenada por um intervalo de tempo apropriado é necessário que os defeitos criados possuam uma energia de ligação (ativação) superior a 25kT. Isto garantirá que o material sólido não possua energia térmica (vibracional) suficiente para excitar os estados associados a estes defeitos. Estes estados metaestáveis são denominados armadilhas (de elétrons ou buracos). Tomando-se como exemplo um material com rede cristalina simples, do tipo dos halogenetos alcalinos (mais especificamente, o fluoreto de lítio - LiF), como mostra a figura 4, vê-se que ao se formar, o átomo de Li perde o seu elétron mais externo (do orbital 2s), que passa a completar o orbital mais externo do átomo de F (orbital 2p). Os orbitais 2p dos íons negativos de F (F’) no cristal vão contribuir para a formação da banda de valência do material e os orbitais 2s dos
7
•
íons positivos de Li (Li ) para a formação da banda de condução. Energias entre o nível mais alto da banda de valência (maior energia de ligação) e o nível mais baixo da banda de condução (menor energia para movimentação no cristal) não são correlacionadas a nenhum estado possível e formam a região proibida ou gap, a não ser quando existem defeitos no cristal. Isto poderá ser mais bem entendido adiante, com o auxílio da figura 6.
Átomos Livres: 3
Li – 1s: 2 elétrons 2s: 1 elétron
9
F – 1s: 2 elétrons 2s: 2 elétrons 2p: 5 elétrons
Íons no Cristal: 3
Li – 1s: 2 elétrons 2s: 0 elétron
9
F – 1s: 2 elétrons 2s: 2 elétrons 2p: 6 elétrons
Figura 4 - Estrutura cristalina do LiF.
Mas,
mesmo
para
cristais
puros
(sem
impurezas),
o
equilíbrio
termodinâmico só é atingido para uma certa concentração de defeitos (intrínsecos). No caso dos halogenetos alcalinos, os principais defeitos intrínsecos são as vacâncias. Em cada temperatura, o equilíbrio termodinâmico pressupõe •
uma concentração de pares de vacâncias de ânions (F’) e cátions (Li ), como mostra a figura 5. A vacância de ânion gera uma região de carga positiva ávida por acomodar um elétron, ou um estado localizado capaz de armadilhar um elétron (armadilha de elétron). O termo estado localizado é usado para realçar que o elétron tem seu movimento limitado a uma região em torno da vacância aniônica. Um elétron que se localize nesta posição é um elétron armadilhado, pois ele perde sua mobilidade na rede, ficando preso nesta posição da rede. Para retirar o elétron desta armadilha, é preciso fornecer energia a ele. A energia deste
9
Os elétrons mais externos dos ânions vizinhos às vacâncias de cátions estão mais fracamente ligados do que os dos demais ânions localizados longe das vacâncias catiônicas. Isto é, estes elétrons possuem maior energia (estão menos ligados) do que os demais (sua energia é maior do que a da banda de valência). Estes elétrons geram um outro estado energético possível para o cristal. No equilíbrio termodinâmico este estado está ocupado. Quando desocupado (sem elétron), pode-se dizer que este estado está ocupado por um buraco (h = falta de elétron). Mesmo os cristais reais, ditos puros, possuem impurezas. Estes cristais, além dos defeitos intrínsecos apresentam defeitos extrínsecos relacionados a estas impurezas. A figura 7 mostra alguns dos principais defeitos dos halogenetos alcalinos, com sua nomenclatura atual. A descrição de todos estes centros (eletrônicos e de buracos) é apresentada na tabela 1. Em halogenetos alcalinos, o principal efeito da irradiação com fótons de energia menor do que 10 MeV é a formação de pares de centros F e H, originados, respectivamente, pelo armadilhamento de elétrons e buracos. O tempo entre a irradiação e a formação destes centros é da ordem de 10 -11 s, incluindo
as
fases
de
excitação
eletrônica,
formação
dos
excitons
e
movimentação no cristal. Esta teoria é conhecida como modelo de Pooley-Hersch.
F’
e e e
Fz ++
+
FA
e
F e h e
Vk
F2
H
e
h
F•
Figura 7 – Principais defeitos em halogenetos alcalinos. Os quadrados significam vacância de ânion; a letra e, um elétron; a letra h, um buraco e os círculos, impurezas catiônicas, mono ou divalentes.
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Tabela 1– Principais Centros Formados em Halogenetos Alcalinos
CENTROS
DESCRIÇÃO
Eletrônicos F
•
vacância de um íon halogênio
F
vacância de um íon halogênio que capturou um elétron
F’
vacância de um íon halogênio que capturou dois elétrons centro F preso a uma ou duas impurezas de metais alcalinos, respectivamente
FA, FB FH
centro F preso a uma impureza aniônica
FZ
centro F com um íon metálico divalente vizinho
F2
par de centros F vizinhos
F3
arranjo triangular com centros F nos vértices
F4
quatro centros F vizinhos ligados entre si
F2
centro F2 que perdeu um dos elétrons
F2’
centro F2 que aprisionou um elétron adicional
•
de Buracos V
buraco auto-aprisionado numa vacância de um íon alcalino
Vk
buraco auto-aprisionado num par de íons halogênios (X2’)
H
buraco preso a quatro íons halogênios, ocupando três posições adjacentes da rede (X4’’’) íon halogênio intersticial centro H adjacente a uma ou duas impurezas de íons alcalinos, respectivamente
I HA, HB
1.2.2. Estágio 2: Liberação da Energia
Todo processo de relaxação termicamente estimulado pode ser descrito por uma equação do tipo Arrhenius. Esta equação inclui o conceito de energia de ativação: uma barreira de energia potencial deve ser vencida para que o equilíbrio possa ser atingido (figura 8). No caso da termoluminescência, elétrons e buracos
11
podem escapar de seus estados metaestáveis (armadilhas) durante o aquecimento. A probabilidade desta excitação térmica é dada por: p ( T )
=
s ( T ) exp( E / kT )
(1)
−
onde s(T) é um termo fracamente dependente da temperatura, denominado fator de freqüência e E é a energia de ativação do processo. Este fator está relacionado com a freqüência de vibração da rede no local e com a mudança de entropia associada à liberação da carga. Então, o aumento da temperatura aumenta a probabilidade de se encontrar o elétron com energia suficiente para ser liberado da armadilha (excitação).
E equilíbrio metaestável
equilíbrio estável
Figura 8 - Energia de ativação (E) de um processo com barreira energética.
Este ganho de energia pode ser suficiente para levar o elétron até a banda de condução ou apenas levá-lo a outro estado mais delocalizado disponível (que pode ser visualizado como o aumento do raio de sua órbita em torno do sítio que caracteriza o defeito localizado). Em ambos os casos, a movimentação do elétron pode levá-lo a voltar ao mesmo tipo de armadilha, ou a ser capturado em outro estado localizado (outro tipo de armadilha), ou, ainda, a se recombinar com buracos armadilhados (estados eletrônicos vazios abaixo do nível de Fermi). Neste último processo, o de recombinação, pode haver, não só emissão de fônons (emissão não radiativa), mas também, emissão de fótons (emissão radiativa). Se a recombinação ocorre
com
a
emissão
de
fótons
(luminescência),
diz-se
que
ocorreu
termoluminescência. Nos demais processos, a energia é transferida para outro elétron ou para a rede, através de fônons. Durante o intervalo de tempo em que o elétron se encontra na banda de condução (intervalo entre a excitação e sua
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posterior relaxação), ele contribui para o aumento da condutividade do material, gerando o efeito denominado condutividade termicamente estimulada. A curva de emissão TL, de um material previamente irradiado, em função da temperatura apresenta picos. Cada pico está associado a um tipo de armadilha. A intensidade da emissão TL é proporcional ao produto do número de elétrons
armadilhados
pela
probabilidade
de
liberação
destes
elétrons
(equação 1). Com o aumento da temperatura, a probabilidade de liberação dos elétrons armadilhados aumenta, mas a população de elétrons armadilhados vai diminuindo de forma que a intensidade da luminescência cresce até uma determinada temperatura (temperatura do pico de emissão) e depois começa a diminuir até atingir o valor zero, quando não há mais elétrons para serem liberados da armadilha. A forma do pico e a temperatura onde o máximo da intensidade ocorre depende da taxa de aquecimento utilizada. A curva de emissão TL de materiais reais é composta do somatório de vários picos, cada um destes associados a um tipo de armadilha, com diferentes valores de energia de ativação e fator de freqüência (equação 1). A cor da luminescência emitida (comprimento de onda associado à energia do fóton TL emitido) depende das transições de recombinação no material. Vários picos TL podem estar associados a um mesmo comprimento de onda. As leitoras TL convencionais integram a curva de emissão TL em uma ampla faixa de comprimentos de onda, sem discriminá-los. Um exemplo de uma curva TL do dosímetro TL comercial de LiF:Mg,Ti (TLD100 da Harshaw), integrada em uma faixa de comprimentos de onda é mostrada na figura 9(a). A figura 9(b) mostra a curva TL tridimensional deste mesmo material em função da temperatura e do comprimento de onda.
1.2.3. Modelo Simplificado da Termoluminescência Considerando um material em equilíbrio termodinâmico, a 0K, todos os estados eletrônicos associados a energias menores que a energia de Fermi estão ocupados e todos os estados com energia maior, estão desocupados. No caso de materiais semicondutores ou dielétricos puros, a energia de Fermi se localiza bem no meio do gap entre a banda de condução e a banda de valência. Fora de 0K, alguns elétrons começam a ser excitados para energias maiores que a energia de
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Fermi e a distribuição se modifica. Mas, no equilíbrio termodinâmico a qualquer temperatura, a probabilidade de se encontrar um estado ocupado na energia de Fermi é sempre 0,5, mesmo para materiais com impurezas. A figura 10 ilustra de forma simplificada, em um diagrama de bandas de energia a 0K, as diversas etapas envolvidas no fenômeno da termoluminescência. No modelo estão representados: as bandas de valência e condução, o nível de Fermi, uma armadilha de elétron e uma armadilha de buraco, que atua como centro de recombinação, isto é, a luz é emitida na transição para este nível energético.
L T e d a d i s n e t n I
Temperatura ( C) °
(a)
L T e d a d i s n e t n I
Temperatura (°C) comprimento de onda (nm )
(b)
Figura 9 - Curva TL do LiF:Mg,Ti (TLD-100), obtida com taxa de aquecimento de 2,5 C/s, após irradiação à temperatura ambiente: (a) em um leitor TL comercial, integrando uma faixa de comprimento de onda; (b) em função da temperatura e do comprimento de onda. °
14
cristal em equilíbrio termodinâmico banda de condução
Nível de Fermi
banda de valência
armazenamento da energia armadilhamento de e’
e’
radiação
•
h
armadilhamento de h•
luminescência termicamente estimulada
calor liberação do e’
luz recombinação e’+ h•
Figura 10 – Modelo simplificado da termoluminescência.
15
2. DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE 2.1. APLICAÇÃO DA TERMOLUMINESCÊNCIA PARA DOSIMETRIA O fenômeno da termoluminescência pode ser usado para fins dosimétricos, pois a intensidade da emissão luminosa de um material TL, produzida no segundo estágio do processo, depende da quantidade de irradiação recebida no primeiro estágio (figura 1). Monitorando-se a liberação termicamente estimulada da energia durante a fase de aquecimento, através da medida da intensidade da luminescência do material TL (em função da temperatura), pode-se correlacionar esta informação com a intensidade da irradiação a qual o material foi exposto previamente. Para caracterizar a intensidade do feixe de irradiação é preciso definir uma grandeza dosimétrica de interesse. A intensidade de luz emitida (TL) só pode ser correlacionada à grandeza dosimétrica por um processo de calibração. As características que um material TL deve possuir, para poder ser empregado em dosimetria TL, dependem muito da área onde se pretende empregálo (individual, ambiental, alta dose, “in vivo”, etc.). Além disso, a escolha de um material
TL
para
uso
como
dosímetro
(TLD
=
dosímetro
ou
detetor
termoluminescente) depende do planejamento específico da dosimetria. O desempenho de um TLD é medido por algumas propriedades de sua resposta TL, mas a importância relativa de cada uma delas depende muito da aplicação. Entretanto, qualquer que seja a aplicação, é indispensável conhecer as propriedades de sua resposta TL. As propriedades normalmente analisadas para verificar se um material TL pode ser utilizado para uma determinada aplicação dosimétrica serão discutidas resumidamente a seguir e são as seguintes: 1. homogeneidade do lote de material; 2. reprodutibilidade de um mesmo TLD; 3. faixa de linearidade em função da grandeza dosimétrica de interesse; 4. dependência energética; 5. dependência angular; 6. estabilidade, em diferentes condições climáticas; 7. efeito da luz; 8. sinal residual;
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9. efeito da taxa de dose; 10. outros efeitos (triboluminescência; quimioluminescência; sinais espúrios; auto-irradiação;...) O desempenho de um sistema dosimétrico com TLD é normalmente medida por propriedades tais como: reprodutibilidade, linearidade, dependência energética e angular, limite inferior de detecção, estabilidade da informação armazenada, efeitos de condições ambientais. Este desempenho depende não só das propriedades individuais dos TLD usados nas medições, mas também de todos os demais materiais usados nos suportes dos TLD; dos procedimentos de tratamentos térmicos, armazenagem e avaliação dos TLD; dos algoritmos e do sistema de calibração. Requisitos específicos para as propriedades de sistemas dosimétricos com TLD têm sido descritos em normas. Requisitos para uso de TLD em monitoração individual e ambiental constam, por exemplo, da norma IEC 1066. As normas brasileiras de certificação de serviços de monitoração individual especificam critérios para sistemas TLD nesta área.
2.1.1. Homogeneidade
Para que um material possa ser usado como TLD é preciso que se possa fabricar lotes que tenham sempre uma mesma resposta TL. A sensibilidade pode variar entre os lotes de fabricação, mas a forma e o comportamento da emissão TL tem que ser sempre o mesmo. Dentro de um mesmo lote de fabricação, é ainda desejável que a sensibilidade dos TLD seja a mesma, para que não seja necessário o uso de fatores de calibração diferentes para cada TLD. 2.1.2. Reprodutibilidade
Se a resposta de TL de um material não for reprodutiva é impossível usá-lo em dosimetria, pois não será possível fazer sua calibração.
2.1.3. Linearidade
Uma característica desejável para um TLD é que exista uma relação linear entre a intensidade TL e a grandeza dosimétrica que se queira avaliar. E que a constante de proporcionalidade seja independente da taxa de dose. A maioria dos materiais TL apresenta esta resposta linear em uma determinada faixa de dose,
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independentemente da taxa (até taxas de pelo menos 10 8 Gy/s). A faixa de linearidade depende do material e, para doses maiores o material normalmente apresenta uma faixa de supralinearidade, seguida de sub-linearidade e saturação. O índice de supra ou sub-linearidade para uma determinada dose D 1 (f(D1)) pode ser definido pelo quociente entre as respostas TL normalizadas (R(D)) para as doses D1 e D0 (dose baixa, considerada como dose de referência):
f (D1 ) =
R(D 1 )
(2)
R(D 0 )
Se este índice for igual a 1, a região é dita linear; se for maior do que 1 é supralinear e se for menor do que 1, sublinear. A figura 11 mostra o comportamento da resposta TL de 3 diferentes materiais, em função da dose. Pode-se notar que, para o intervalo de doses da figura, o quartzo é altamente supralinear, enquanto que o CaF2 é praticamente linear e o LiF:Mg,Ti apresenta um crescimento linear, depois supralinear e finalmente sublinear, até a saturação.
102
) . a . u ( L T
10
1
1
10
Dose (Gy)
102
103
104
Figura 11 –Crescimento do sinal TL em função da dose para: 1- pico de 100°C do SiO2; 2- pico 5 do LiF:Mg,Ti (TLD-100); 3- CaF2:Mn (TLD-400).
2.1.4. Dependência Energética A intensidade da termoluminescência emitida por um material é proporcional à quantidade de energia inicialmente absorvida pelo material. A
dependência
energética da resposta TL é a variação da intensidade do sinal TL, para uma
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determinada dose, em função da energia da radiação incidente. Então, é importante avaliar a variação do coeficiente de absorção do material com a energia da radiação. Para fótons, a dependência energética de um TLD (variação da intensidade TL, para um mesmo valor da dose se quer avaliar, em função da energia do fóton incidente) pode ser obtida pela razão entre os coeficientes mássicos de absorção de energia (µ en / ρ) do material do TLD e do meio de referência (ar, água, tecido equivalente,...) onde se quer estimar a dose. Para um fóton de energia E, a resposta energética do material para fótons (S(E) ) é obtida por: S E ( E ) =
( µ en / ρ ) TLDl ( µ en / ρ ) referência
(3)
A absorção de energia no material pode ocorrer por produção de pares, espalhamento Compton ou efeito fotoelétrico. O processo dominante depende da energia do fóton e do número atômico efetivo do material Z ef . A componente fotoelétrica varia aproximadamente com Z ef 3 , a componente Compton é proporcional a Z e /M (sendo M a massa molar do material TL) e a produção de pares varia com f Z ef 2 . Interações fotoelétricas dominam para fótons e baixa energia, mas o efeito Compton se torna dominante quando a energia cresce. A produção de pares é importante apenas para energias maiores que dezenas de MeV. A faixa de energia de predominância de cada um destes efeitos é governada pelo Z ef do material. Para materiais de baixo Z ef , o efeito Compton é o efeito principal para energia entre 25 keV e 10 MeV. Para aplicações dosimétricas que visam a avaliação de doses em tecidos humanos, é desejável o uso de materiais TL com Z ef próximo do tecido humano de Z ef
= 7,4
(materiais equivalente a tecido). Entretanto, em algumas aplicações, pode
ser interessante usar TLD de maior dependência energética para se calcular a energia da radiação incidente. A figura 12 mostra a dependência energética para fótons de alguns TLD comerciais, considerando como referência a grandeza kerma e o meio ar.
19
Figura 12- Resposta TL em função da energia dos fótons para kerma no ar: 1- CaF2:Mn (TLD-400); 2- CaSO4:Dy (TLD-900); 3- LiF:Mg,Ti (TLD-100); 4- BeO
A resposta de um material TL a partículas β (elétrons) é mais complexo que para fótons. Partículas carregadas perdem sua energia em pequenas quantidades, através de várias colisões e interações radiativas. O parâmetro chave é o poder de freiamento
dE / dx
E ,Z ef
, onde
x é
a distância percorrida pela partícula dentro do
material. Este fator depende do Zef e da energia. A penetração no material depende da energia. Quando a espessura do material TL é maior que o alcance das partículas β , a dose absorvida e o sinal TL medido dependem da energia. Desta forma, normalmente, materiais finos (~5 a 30mg/cm2) são mais indicados para medir doses provenientes de irradiação β . Para partículas carregadas pesadas, a energia é depositada em trilhas densamente ionizadas. A saturação precoce destes volumes localizados leva a uma sensibilidade TL menor do material, comparada à de β ou fótons.
20
A resposta de materiais TL para nêutrons é ainda mais complexa e o cálculo da dose de nêutrons traz alguns problemas. Como os nêutrons são partículas sem carga, o sinal TL só pode ser gerado através de interações do material com partículas secundárias produzidas por reações dentro do material. Materiais TL que possuam elementos com grande seção de choque para nêutrons térmicos são utilizados para dosimetria de nêutrons. A sensibilidade do material depende de sua composição isotópica. O 6Li e o 10B apresentam uma grande seção de choque para reação com nêutrons térmicos. Desta forma TLD enriquecidos com estes isótopos são muito sensíveis a nêutrons. A tabela 2 apresenta a resposta de alguns materiais TL para uma fluência de 1010 nêutrons térmicos por cm2 em termos de uma exposição equivalente a raios gama do 60Co. A resposta a nêutrons rápidos provém da produção de prótons de recuo e partículas carregadas pesadas (fragmentos de fissão). A sensibilidade TL para estas partículas é pequena, resultando numa resposta TL bem menor que para nêutrons térmicos. Como, normalmente, as fontes de nêutrons contêm, também, uma componente gama significativa, para usar materiais TL em dosimetria de nêutrons é necessário usar pelo menos dois materiais, um sensível a nêutrons e outro insensível. Tabela 2 - Sensibilidade de alguns TLD para nêutrons térmicos. TLD
Resposta a nêutrons térmicos (R 60Co/1010 cm-2)
LiF (TLD 100) Li2B4O7:Mn 6 LiF (TLD 600) 7 LiF (TLD 700) CaF2:Mn CaSO4:Dy BeO
350 310 1930 1,5 0,6 0,5 0,3
2.1.5. Dependência Angular
É preciso conhecer qual a influência do ângulo de incidência da radiação sobre a resposta TL do material que se quer usar. Nas aplicações práticas, o TLD é sempre colocado em algum suporte, não se deve esquecer que a dependência
21
angular da resposta TL de um TLD, assim como a dependência energética, também depende do tipo e geometria dos materiais destes suportes.
2.1.6. Estabilidade Se o sinal TL de uma amostra TL é instável com o tempo, isto é, se sua resposta TL diminui com o tempo após a irradiação, diz-se que o sinal desvanece. O desvanecimento ou "fading" pode ter várias causas, mas a principal é térmica. A tabela 3 apresenta o grau de desvanecimento térmico de alguns TLD comerciais. Reescrevendo a equação 1, tem-se que a constante de tempo
τ
para a
liberação térmica de uma carga armadilhada em um nível energético E , com fator de freqüência s é dada por: τ
=
p 1 −
=
s 1 exp(E / kT ) −
A meia-vida do desvanecimento térmico
(4)
, para cinética de 1a ordem é,
τ 1/2
então, de: τ
1/ 2
=
ln(2)τ
(5)
Para que o sinal TL de um determinado material seja estável é preciso que τ 1/2
seja muitas vezes maior que o tempo de exposição e o período entre sua
exposição e sua leitura. Na prática, os valores reais de
τ 1/2
podem não coincidir
com os calculados teoricamente pelas equações 10 e 11, pois o modelo é muito simplificado, como comentado no capítulo anterior. A umidade e a luz também podem influenciar no desvanecimento de alguns materiais TL. Materiais não higroscópios são preferíveis para dosimetria TL.
2.1.7. Sensibilidade à Luz Uma consideração importante na escolha de um TLD é o quão estável é o seu sinal nas condições ambientais aonde o dosímetro será usado. Isto é, é necessário saber se a carga armadilhada no material pode ser liberada (antes da leitura) por calor (desvanecimento térmico), luz (desvanecimento óptico),
ou
qualquer outra causa (desvanecimento anômalo). A umidade também pode causar o desvanecimento de alguns materiais, por isto materiais não higroscópios são normalmente preferíveis para a dosimetria TL. Estes desvanecimentos (ou
22
‘fading’) podem levar a uma sub-estimativa da dose e precisam ser evitados ou corrigidos. Os princípios do desvanecimento térmico são bem conhecidos, pois está ligado à própria estimulação da termoluminescência. Quanto maior a temperatura maior a probabilidade de liberação das cargas armadilhadas. Quando a profundidade da armadilha é muito pequena, a probabilidade de liberação do elétron é muito grande, mesmo na temperatura ambiente, e o desvanecimento é grande. O desvanecimento óptico é causado pela absorção de energia dos fótons provenientes da luz do sol ou de qualquer outra fonte de luz. Estes fótons podem estimular as transições eletrônicas no material, podendo liberar elétrons armadilhados, causando o desvanecimento. Ao contrário do efeito de desvanecimento, a luz, principalmente luz ultravioleta - UV, pode induzir um sinal TL no material (sinal espúrio). A absorção da energia dos fótons de luz pode transferir elétrons para níveis energéticos de armadilhas envolvidas no processo TL do material, tanto a partir de níveis energéticos do estado de equilíbrio (estados ocupados abaixo do nível de Fermi – figura 1), quanto de armadilhas muito profundas não liberadas na leitura TL. Este último fenômeno gera a chamada TL fototransferida (PTTL), que pode ser usada para reavaliar um dosímetro já lido. Todos os efeitos óticos dependem do comprimento de onda (energia) da luz incidente no material.
2.1.8. Sinal Residual
A irradiação de materiais TL com doses altas (doses acima de sua faixa de linearidade) pode gerar defeitos no material que não possam mais ser revertidos. Depois destes danos, a resposta dos TLD não irradiados aumenta, este incremento é chamado sinal residual. Após vários ciclos de irradiação (mesmo de baixas doses) e aquecimentos, sempre há um sinal residual crescente, o que varia de um material para outro é o quanto isto é significativo, e a partir de que exposição acumulada e de quantos ciclos térmicos. A sensibilidade dos TLD também é modificada com o acúmulo de ciclos de aquecimento e irradiação e com a exposição a doses muito altas.
23
2.1.9. Taxa de Dose
Estudos demonstraram que a resposta dos TLD mais utilizados não é modificada até taxas de dose de cerca de 10 9 Gy/s. Para fins de radioproteção, a resposta destes TLD pode ser considerada independente da taxa de dose.
2.1.10. Outros Efeitos
Um material para ser usado com fins dosimétricos não pode sofrer nenhuma mudança físico-química durante os repetidos processos de tratamento térmico, irradiação e leitura. Muitos materiais podem ser reutilizados várias vezes sem nenhuma modificação visível no material. As amostras TL devem ser quimicamente inertes, principalmente quando existe a possibilidade de sinais TL espúrios provenientes de reações com a atmosfera, tanto durante a irradiação quanto durante a leitura. Reações de oxidação superficial, por exemplo, podem gerar sinais TL não induzidos pela radiação, aumentando o mínimo detectável e piorando a reprodutibilidade do material. A reprodutibilidade de um TLD é conseqüência direta de sua estabilidade e pode ser calculada, para uma dada dose, pelo desvio padrão de um conjunto de medidas
realizadas
nas
mesmas
condições
de
irradiação
e
leitura.
A
reprodutibilidade depende não só do TLD, mas também da dose e do sistema e condições de leitura. A triboluminescência é um sinal espúrio que deve ser evitado. O mecanismo deste fenômeno não é bem conhecido, mas acredita-se que este seja produzido pela fricção dos cristais. As tensões superficiais criadas liberariam sua energia em forma de luz durante o processo de aquecimento. Sendo um fenômeno superficial, a triboluminescência depende fortemente da forma física do detetor, sendo maior quanto maior for sua área superficial em relação ao volume. A triboluminescência pode ser evitada apenas aquecendo-se o TLD na ausência de oxigênio, isto é, em atmosfera inerte, normalmente nitrogênio gasoso.
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2.2. PRINCIPAIS CARACTERÍSTICAS DE ALGUNS TLD COMERCIAIS
A tabela 3 mostra algumas das principais características dosimétricas de alguns TLD fabricados e comercializados pela Harshaw/Bicron. Características de alguns TLD fabricados e comercializados pela Harshaw/Bicron Tabela 3 -
Características
LiF:Mg,Ti (TLD-100)
Número atômico 8,2 efetivo Resp. energética 1,25 (30 keV/ 60Co) Temperatura do 195 pico principal (°C) Espectro de 350 a 600 emissão (nm) (max. 400) Faixa de 10 µGy a utilização 10 Gy Sensibilidade p/ 60 1 Co relativa ao TLD-100 Desvanecimento ~ 5% em 1 ano otimizado a 25°C Sensibilidade à fraca luz
LiF:Mg,Cu,P (TLD-100H)
Materiais CaF2:Mn Al2O3:C (TLD-400) (TLD-500)
Li2B4O7:Mn CaSO4:Dy (TLD-800) (TLD-900)
8,2
16,3
10,2
7,4
15,5
0,98
~13
2,9
0,9
12,5
230
260
185
200
220
400 1 µGy a 10 Gy 15 a 25 desprezível fraca
440 a 600 420 (max. 500) 0,1 µGy a 0,05 µGy a 100 Gy 1 Gy 10
30
~ 4% em 3 ~ 3% em 1 meses ano forte
forte
530 a 630 (max. 605) 0,5 mGy a 105 Gy
480 e 570 1 µGy a 100 Gy
0,15 p/leitor Harshaw
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< 5% em 3 meses
~ 8% em 6 meses
média
média
2.3. TRATAMENTOS TÉRMICOS
A resposta TL dos materiais é modificada por tratamentos térmicos. Desta forma, é possível melhorar ou piorar algumas de suas características. Cada material escolhido para ser usado como TLD precisa ter suas condições otimizadas e bem determinadas de tratamento(s) térmico(s). Normalmente, TLD comerciais são vendidos com informações sobre os tratamentos térmicos necessários. A reutilização confiável de materiais TL requer o uso de procedimentos de tratamentos térmicos otimizados e reprodutivos. O recozimento ou tratamento térmico de pré-irradiação é um processo de aquecimento do material até uma dada temperatura, seguido de resfriamento. Às vezes, após a irradiação, também é recomendável o uso de outro tratamento térmico, chamado de pós-irradiação.
25
O objetivo do recozimento é de restabelecer o equilíbrio termodinâmico dos defeitos que existia no material antes da irradiação e da leitura. Adicionalmente, como a sensibilidade TL de um determinado pico é afetada pela presença de armadilhas profundas, competitivas e desconectadas termicamente, é necessário esvaziar estes centros mais estáveis, caso eles existam, através de recozimentos a altas temperaturas. Entretanto, a escolha incorreta de tempos e temperaturas de tratamento térmico pode ter o efeito inverso ao desejado. Variações na taxa de resfriamento, após o recozimento, apesar de não ser normalmente indicada pelos fabricantes de materiais TL, afetam sua resposta. Defeitos pouco estáveis à temperatura ambiente (armadilhas rasas) devem ser esvaziados intencionalmente com um tratamento térmico (pós-tratamento) antes de sua leitura. Este tratamento é normalmente feito em uma temperatura de até 100 C e por pouco tempo, para afetar o mínimo possível o pico dosimétrico do °
material. Este tratamento pode ser feito em um forno ou no próprio leitor e serve para aumentar a estabilidade do sinal TL.
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3. INSTRUMENTAÇÃO O procedimento básico de avaliação de um material TL é extremamente simples. Construir um instrumento de leitura de TLD seria muito fácil, não fossem alguns problemas intrínsecos do método, tais como: ¾ o método é destrutivo;
o comportamento de um detector TL é fortemente influenciado por sua ¾ história térmica; ¾ a dosimetria TL é um método relativo, sendo importante a estabilidade do
sistema de leitura e uma calibração correta; ¾ podem ocorrer sinais TL não provenientes da radiação.
3.1. LEITOR TL Um leitor TL consiste basicamente de duas partes: um sistema aquecedor, e ¾ ¾ um sistema de detecção de luz.
Os leitores podem ser manuais ou automáticos. Leitores automáticos podem processar diversos monitores inteiros, sem necessidade de intervenção do operador. Os monitores são normalmente colocados em fila em cassetes no leitor que os abre e lê, ininterruptamente, armazenando suas leituras para posterior análise ou já calculando as dose, conforme um algoritmo preestabelecido. Em leitores manuais, é preciso abrir os monitores e manusear cada TLD individualmente, colocando-os em pranchetas no interior do leitor. A figura 13 mostra um diagrama esquemático de um leitor TL manual.
3.1.1. Sistema Aquecedor O aquecimento de um leitor TL pode ser feito por contato (ôhmico), por aquecimento gasoso, por luz infravermelha, por laser, e outros. A taxa de aquecimento pode variar de poucos graus a milhares degraus por segundo. O mais importante em um sistema de aquecimento de um leitor TL é que este seja capaz de garantir a reprodutibilidade do ciclo térmico.
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Os primeiros leitores TL utilizavam aquecimento por contato térmico e taxas lineares de aquecimento , tanto para fins científicos como para medidas rotineiras, o que permitia a análise dos diversos picos da curva de emissão em função da temperatura. Atualmente, para diminuição do tempo de leitura, são utilizados aquecimentos rápidos, não lineares, em algumas medidas de rotina.
eletrônica associada
tubo fotomultiplicador
sistema ó tico filtro
saída de dados
controle de temperatura
Figura 13 – Diagrama esquemático de um leitor TL.
O método mais comum de aquecimento consiste no aquecimento de uma prancheta metálica de baixa capacidade térmica, na qual é colocado o TLD. A forma da prancheta pode ser adaptada para os diversos tipos de forma e tamanho dos TLD. O controle da temperatura em função do tempo é feito através do controle da voltagem aplicada. Um termopar em contato direto com a prancheta mede sua temperatura durante todo o ciclo de leitura. Outro método de aquecimento usa um bloco metálico ("hot finger"), mantido a
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uma determinada temperatura alta por um elemento aquecedor resistivo, que é colocado em contato com o detector. Esta técnica não serve para pesquisa, mas como produz uma taxa de aquecimento rapidíssima pode ser interessante para grandes rotinas. No final dos anos 60, o próprio nitrogênio gasoso, usado para diminuir a quimioluminescência dos materiais TL, começou a ser utilizado para aquecer o dosímetro. A principal vantagem deste método é o perfeito contato térmico entre o detector e o meio aquecedor. Além disso, o tempo de aquecimento é reduzidíssimo (cerca de 10 s), o sinal de fundo é baixo, a reprodutibilidade é excelente, e é fácil a utilização de qualquer tipo e forma de dosímetro, mesmo em processos automatizados. A desvantagem é a mesma do "hot finger": o ciclo de aquecimento não é linear nem pode ser programado, sendo útil só para medidas de rotina. Além destes sistemas mais comuns de aquecimento, ainda podem ser usadas outras técnicas, tais como radiofreqüência, aquecimento óptico e outros.
3.1.2. Sistema de Detecção de Luz A luz emitida pelo TLD, depois de passar através de um sistema de filtros ópticos, é detectada por um tubo fotomultiplicador, que pode ser utilizado em modo de integração de corrente ou contagem de fótons. O mais comum em leitores comerciais é o modo de corrente integrada, onde os fótons são convertidos em corrente elétrica e integrada no tempo como carga. Este sinal pode ser coletado por outros instrumentos de saída de dados analógicos ou digitais. O próprio leitor pode fornecer apenas um registro do sinal integrado, possuir um mostrador analógico ou um visor que mostre o sinal luminoso em função do tempo de aquisição, ou pode-se ter armazenamento de toda a curva em microcomputadores, com possibilidade até de deconvolução destas, com uso de algoritmos sofisticados de cálculo de dose. Para atingir a eficiência máxima de detecção, toda a luz produzida pelo TLD deve atingir a camada sensível do detector de luz, o que poderia ser obtido através do contato direto entre o TLD e o fotocatodo. Entretanto, devido à sensibilidade térmica do fotocatodo, é necessária uma separação térmica entre o TLD e o fotocatodo. Este isolamento térmico é facilmente alcançado colocando-se
29
o detector de luz do lado do sistema aquecedor, ao invés de sobre o aquecedor e usando-se sistemas de espelhos. O sistema óptico deve ser projetado de forma que a coleta de luz não seja afetada por mudanças na posição do dosímetro. Os filtros óticos são usados também para diminuir a interferência da emissão infravermelha. O tubo fotomultiplicador deve ser escolhido de forma que sua sensibilidade seja máxima na região de comprimento de onda do material TL. Por exemplo, o LiF emite na região azul-cinza, enquanto o Li2B4O7 emite no vermelho. Para resultados
otimizados,
é
claro
que
estes
materiais
exigem
tubos
fotomultiplicadores diferentes. Além disso, é desejável uma baixa resposta a outros comprimentos de onda, principalmente, próximos ao do infravermelho.
3.1.3. Luz de Referência Para testes regulares da sensibilidade de todo o sistema de leitura é utilizada uma fonte de luz de referência. Uma fonte de luz constante colocada na mesma posição do TLD pode detectar mudanças de sensibilidade tanto do tubo fotomultiplicador quanto do sistema ótico ou do circuito eletrônico. Normalmente, estas fontes de luz são feitas com isótopos radioativos de meias-vidas longas (14C ou 90Sr) encapsulados em materiais cintiladores, mas podem ser usados também leds .
A luz emitida por esta fonte de referência deve ter composição espectral
similar à do TLD em uso. Esta luz de referência pode fazer parte do leitor (fonte interna) ou ser um acessório independente (fonte externa). 3.2. FORNOS DE TRATAMENTO TÉRMICO
Todos os tratamentos térmicos realizados fora do leitor TL devem ser realizados em fornos especiais. Os fornos utilizados para os tratamentos térmicos ser reservados somente para esta finalidade, para que sejam evitadas contaminações por deposição de outras substâncias químicas na superfície dos materiais TL, o que modificaria sua resposta. A temperatura deve ser controlada dentro de 1 ou 2 C, com convecção forçada, evitando-se, assim, os gradientes de °
temperatura, de forma que todas as amostras (TLD) atinjam a temperatura
30
desejada, ao mesmo tempo, independentemente de sua posição dentro do forno. As taxas de aquecimento e resfriamento devem ser sempre as mesmas. Podem ser utilizados fornos com um único ajuste de temperatura, que neste caso devem primeiro atingir a temperatura desejada para depois receber os TLD que serão retirados a esta mesma temperatura, após o tempo estipulado; ou fornos automáticos que reproduzem sempre o mesmo ciclo de aquecimento controlado, no qual os TLD são colocados à temperatura ambiente e só são retirados, após esta temperatura ser atingida novamente.
3.3. PINÇAS
Materiais TL que não se encontrem em forma de pó, nem incorporados em cartões e/ou monitores para processamento automático devem ser manipulados cuidadosamente, para evitar qualquer contato com a gordura da mão ou qualquer outro material que possa contaminar a superfície do TLD. Materiais em forma de chips,
rods
ou discos devem ser manipulados com pinças. Pinças metálicas
devem ser evitadas, pois podem arranhar a superfície dos detectores induzindo um sinal espúrio (triboluminescência). No caso de uso destas pinças é recomendável o uso de uma cobertura suave e limpa de suas pontas. Esta cobertura pode ser de teflon ou outro material macio e fácil de limpar ou trocar. Pinças a vácuo são ideais para o manuseio de TLD. Elas são confeccionadas com uma pequena bomba de vácuo e um tubo de pequeno diâmetro conectado à bomba por uma mangueira flexível. O tubo deve possuir um pequeno orifício para fechar e abrir a entrada de ar, fazendo com que o TLD fique preso a ele pelo vácuo ou se solte, conforme mostra a figura 14. O uso de pinças a vácuo aumenta a vida útil dos TLD. A)
B) p. bomba de vácuo
tubo de sucção
C) p. bomba de vácuo
p. bomba de vácuo
TLD
Figura 14 - Diagrama do uso de pinça a vácuo: (A) início da sucção do TLD, (B) movimentação do TLD preso na pinça a vácuo e (C) liberação do TLD.
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4. ASPECTOS OPERACIONAIS E ERROS Qualquer análise de fatores de erros em dosimetria TL tem de considerar não só a instabilidade do leitor, mas todos os parâmetros e grandezas de influência durante os tratamentos térmicos, a irradiação, o armazenamento e a leitura, como mostra a figura 15.
IRRADIAÇÃO ¾ Temperatura ¾ Direção de Incidência ¾ Equilíbrio de Partículas ¾ Energia
Armazenagem
Armazenagem
¾ Temperatura ¾ Luz
¾ Temperatura ¾ Luz
Recozimento ¾ Temperaturas ¾ Taxas de aquecimento
Tratamento Térmico
e resfriamento
¾ Temperatura
¾ Tempos
AVALIAÇÃO ¾ Taxa de Aquecimento ¾ Temperatura Máxima de Leitura ¾ Taxa de Resfriamento
Figura 15 - Diagrama dos principais parâmetros causadores de erros em um ciclo de medida em dosimetria TL.
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Além disso, cuidados adicionais devem ser observados, para que um bom desempenho com a dosimetria TL seja atingido, tais como: seleção e preparação de TLD de massa aproximadamente iguais; ¾ rejeição dos TLD que apresentarem coloração diferente ou qualquer outra ¾ imperfeição; cuidado no manuseio dos TLD, usando-se pinça a vácuo ou pinça ¾ plástica; e armazenamento dos TLD, quando não estiverem em uso, em recipientes ¾ opacos para impedir sua exposição à luz, em temperatura adequada e longe de qualquer fonte radioativa. 4.1. PRECISÃO E EXATIDÃO NA DOSIMETRIA TL
Assim como em todas as medidas, a dosimetria TL também tem associada a ela incertezas randômicas (aleatórias) e sistemáticas. A precisão das medidas está relacionada às incertezas randômicas das medidas, e pode ser bem representada por seu desvio padrão. Pequena precisão significa grandes incertezas randômicas. Exatidão é a proximidade que se espera de uma medida a seu valor verdadeiro. Grande exatidão significa que a medida e o valor esperado da grandeza medida são muito próximos. Ao contrário das incertezas randômicas que podem ser tratadas estatisticamente, as incertezas sistemáticas são difíceis de serem tratadas pois, normalmente, não se conhece sua distribuição de probabilidade. As variáveis mais importantes que influenciam a exatidão das medidas TL estão associadas com a calibração do sistema dosimétrico e com o comportamento do dosímetro quando exposto a diferentes campos de radiação, isto é, dependência energética, dependência angular, dependência com taxa de dose, etc. Para evitar estes erros, é necessário que se faça calibrações em campos de mesma qualidade de radiação ou, conhecendo-se as diferenças entre os campos, fazer as devidas correções, ou ainda, utilizar filtros e/ou algoritmos que minimizem a variação da resposta do monitor. Outros erros, como posicionamento errado do TLD na prancheta do leitor, devem simplesmente ser evitados.
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4.1.1. Estimativa da Incerteza em Medidas TL A precisão, desvio padrão ( σ ), associada a uma única leitura de um TLD pode ser descrita pela seguinte equação empírica, em função da dose: σ
onde
σ lote
(D) =
σ 0
2
+ (σ lote D )2 ,
(6)
é o desvio padrão relativo do lote, para doses onde os efeitos de
background podem ser desprezados, e
σ o
é o desvio padrão da leitura de TLD
não irradiados do mesmo lote (dose zero), na mesma unidade de D. A figura 16 mostra o ajuste desta equação para o desvio padrão relativo percentual de um lote de TLD-100 avaliado no sistema TL do Laboratório de Dosimetria Termoluminescente da Divisão de Monitoração Externa do Departamento de Monitoração Individual do IRD.
60 55 50 ) % ( 45 l a 40 u t n e 35 c r e 30 p o ã r 25 d a 20 p o i v 15 s e D 10 5 0 0
2
4
6
8
10
Kerma no ar (mGy)
Figura 16 – Exemplo do ajuste empírico de uma curva de desvio padrão relativo percentual para um lote de TLD-100.
4.2. FONTES DE ERROS SISTEMÁTICOS NA DOSIMETRIA TL Existem diversas fontes de erros na dosimetria TL. Abaixo algumas das causas de erros, que devem ser evitados na dosimetria TL, encontram-se listadas.
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4.2.1. Erros Devidos aos Próprios TLD variação das propriedades óticas dos TLD (detector ou material ¾ conjugado); variações de temperatura (e/ou umidade), não consideradas no processo ¾ de calibração; efeitos de luz; ¾ efeitos devidos à dependência energética e angular da resposta do TLD; ¾ contaminação não radioativa do material TL; ¾ procedimentos de limpeza não efetivos e não reprodutivos do TLD; ¾ variação da massa de material TL no TLD; ¾ armazenagem e/ou manuseio incorretos dos TLD; ¾ mudanças na sensibilidade do TLD devido a danos causados por ¾ radiação.
4.2.2. Erros Devidos ao Leitor e/ou ao Procedimento de Avaliação instabilidade do sistema de leitura e equipamentos periféricos; ¾ instabilidade da fonte de luz de referência; ¾ não reprodutibilidade e variação do fluxo de gás inerte nitrogênio; ¾ não reprodutibilidade da posição do TLD no leitor e da transferência de ¾ calor entre TLD e aquecedor; variações na leitura de dose zero; ¾ não consistência do ciclo térmico de leitura durante a calibração e a ¾ medida; mudanças nas propriedades óticas do instrumento de leitura, em ¾ particular variações na refletância do elemento aquecedor.
4.2.3. Erros Devidos aos Tratamentos Térmicos não reprodutibilidade do tratamento térmico pré- irradiação (recozimento); ¾ não reprodutibilidade do tratamento térmico pós-irradiação; ¾ não reprodutibilidade do tratamento térmico durante a leitura. ¾
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5. APLICAÇÃO DA DOSIMETRIA TL EM MONITORAÇÃO INDIVIDUAL A dosimetria TL pode ser utilizada em diversos tipos de aplicações. A escolha do sistema TL deve ser feita levando-se em conta as necessidades da aplicação em questão e a as limitações de cada TLD disponível. Além disso os procedimentos de manuseio, armazenagem, leitura e calibração também devem ser adequados à aplicação. As principais áreas onde os TLD são cada vez mais empregados estão esquematizadas na figura 17. Nesta apostila será apresentada apenas a aplicação da dosimetria TL em dosimetria individual externa.
Individual
extremidade
corpo inteiro
Ambiental
tecido
terrestre
espacial
Alta Dose Clínica
radiologia diagnóstica
radioterapia
Teste de materiais
Esterilização de alimentos Reator
Figura 17 – Principais áreas de aplicação da dosimetria TL.
O objetivo primário da dosimetria individual externa é a monitoração da dose de radiação recebida por cada trabalhador durante sua exposição ocupacional de rotina a fontes externas de radiação. A monitoração pessoal baseia-se nas recomendações internacionais da "International Commission on Radiological Protection" - ICRP. A função da monitoração individual é medir, para poder limitar, as doses absorvidas pelos trabalhadores individualmente. Adicionalmente, a monitoração individual serve para dar informação suplementar sobre práticas de trabalho e tendências de dose, além de dar suporte na determinação da dose absorvida no caso de uma superexposição acidental.
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Segundo a ICRP, a monitoração dos trabalhadores é a maneira mais rápida e prática de se avaliar as condições de exposição destes às radiações. Como monitoração se entende a medida da radiação, com a finalidade de se estimar, confirmar ou acompanhar a exposição, e a interpretação dos resultados. O programa de monitoração representa mais do que simples medidas, ele envolve também a interpretação dos regulamentos e normas internas de cada país, e das recomendações internacionais. O acompanhamento e a análise das doses recebidas pelos trabalhadores fornecem subsídios importantes para discussões a respeito do sistema de limitação de dose. A monitoração individual pode ser dividida em 3 subcategorias: corpo inteiro, extremidade e pele. A dosimetria individual de corpo inteiro visa a determinação do equivalente de dose em uma profundidade de 1000 mg/cm2 (1 cm) no tecido humano abaixo de um ponto da superfície do corpo e/ou do equivalente de dose em órgãos críticos. O interesse, neste caso, é a radiação penetrante, como raios γ , raios X acima de 15 keV e nêutrons. A dosimetria individual de extremidade deve determinar o equivalente de dose máximo recebido em qualquer parte das mãos, braços ou pernas das pessoas expostas. A dosimetria de pele visa determinar o equivalente de dose em uma profundidade de 5 a 10 mg/cm2. Neste caso, o interesse recai sobre as radiações pouco penetrantes, como partículas β e raios X abaixo de 15 keV. Evidentemente, uma característica importante de um material TL para aplicação em dosimetria individual é a sua equivalência ao tecido humano. A faixa de doses de interesse varia de cerca de 10 -4 a 100 Sv, com uma incerteza da ordem de ±1020%. Um sistema de dosimetria individual de rotina deve ser capaz de estimar a dose máxima recebida pela pele, pelo cristalino e pelo corpo, usando um ou vários dosímetros. Na maioria dos casos, os monitores individuais são projetados para medir a dose equivalente em duas profundidades diferentes: na pele (superficial) a 5-10 mg.cm-2 de profundidade e a dose de corpo inteiro (profunda) a 4001000 mg.cm-2, o que costuma ser suficiente inclusive para estimar a dose no cristalino. Só em condições especiais, onde haja irradiação de fótons de baixa
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energia ou partículas beta de alta energia, será preciso um controle adicional para o cristalino.
5.1. MONITORAÇÃO DE CORPO INTEIRO PARA FÓTONS DE 20 A 1250 keV O tipo mais simples de monitor individual com TLD, para estimar dose efetiva, contém dois TLD, aproximadamente equivalentes a tecido, sendo um deles sob um filtro, para correção da dependência energética. Este monitor deve ser usado na parte mais exposta do tórax. Monitores mais sofisticados utilizam TLD com Zeff diferentes em baixo de diferentes filtros, o que pode permitir, além do cálculo da dose, informações sobre a qualidade e direção da radiação, através de algoritmos matemáticos apropriados. O projeto de um monitor individual baseia-se em vários parâmetros, incluindo a escolha do detector, tipo de radiação a ser medida, número de pessoas a serem monitoradas e o sistema de avaliação a ser usado. Quando o monitor utilizado no corpo pode não fornecer uma boa indicação da dose absorvida em uma extremidade, tal como as mãos, isto é, quando durante o período de trabalho espera-se que a dose absorvida em uma extremidade seja significativamente maior que a do corpo, é recomendável o uso de um monitor de extremidade. A configuração particular escolhida dependerá da tarefa manual a ser executada e a estimativa resultante da distribuição de taxa de dose na extremidade. Normalmente, são utilizados anéis dosimétricos. No Brasil, os critérios de aceitação para monitores individuais de corpo inteiro para fótons de 20 a 1250 keV foram definidos no documento IRD-RT- N 002.01/95. °
Para que um laboratório de TLD seja certificado pelo IRD/CNEN para prestar serviços de monitoração individual externa é preciso que o mesmo cumpra, além dos requisitos de desempenho do sistema TL, todas as etapas do processo de certificação definidas na portaria n 1 de 25/08/95 da CNEN, publicada no Diário °
Oficial da União em 04/10/95. Os processos de certificação são avaliados pelo Comitê de Avaliação de Serviços de Monitoração Individual Externado IRD – CASMIE/IRD. A grandeza operacional adotada no país para estimar o equivalente de dose de corpo inteiro para fótons é a dose individual,
H x,
definida como o valor
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avaliado pelo detector, calibrado em exposição ou kerma no ar, multiplicado pelo fator f = 0,01 Sv/R, para exposição, ou f = 1,14 Sv/Gy, para kerma no ar.
5.2. APLICAÇÕES ESPECIAIS 5.2.1. Elétrons Em campos mistos de radiação β e γ , é preciso estimar a dose equivalente na pele e no corpo todo. Para atingir este objetivo, o monitor deve conter pelo menos dois elementos TL equivalentes a tecido, com blindagens diferentes. Estas blindagens, ou filtros, podem ser por exemplo materiais equivalentes a tecido de cerca de 7 mg/cm2 e 500 ou 1000 mg/cm2, respectivamente. Entretanto, é necessário não esquecer que a adição de filtros pode contribuir para piorar a dependência angular da resposta dos TLD. Portanto é imprescindível a caracterização total do monitor como um todo e não em partes. Para elétrons de energia menor que 1 MeV, a resposta TL varia significativamente com a distribuição de energia no TLD, dependendo de sua espessura e do filtro. Idealmente, a dose na pele devida a radiações pouco penetrantes deve ser medida por um TLD equivalente a tecido com espessura de 5 mg/cm2 coberto por um material também equivalente a tecido de 5 mg/cm2 de espessura. Espessuras maiores tanto do detector quanto de sua cobertura subestimam a dose e fatores de correção devem ser usados.
5.2.2. Fótons de Baixa Energia A subestimativa na avaliação da dose devida a fótons com energia abaixo de 20 keV depende da espessura e forma do TLD e da auto-absorção no monitor. A resposta pode ser melhorada com o emprego de detectores finos.
5.2.3. Fótons de Alta Energia A resposta dos TLD diminui para fótons de energias acima de 1 MeV, resultando numa subestimativa da dose, que dependerá da espessura e da forma do TLD e, acima de tudo, dos filtros do monitor. Para o LiF, um filtro de alumínio de 1 cm parece ser suficiente para corrigir doses devidas a fótons de até 6 MeV.
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5.2.4. Nêutrons
A monitoração individual em campos de nêutrons é normalmente feita utilizando-se a técnica de albedo. Nêutrons de albedo são aqueles refletidos pelo corpo humano, após espalhamentos múltiplos dentro do corpo. O fluxo de albedo é, então, bastante moderado, podendo ser detectado através de um TLD sensível a nêutrons térmicos, como o 6LiF (Tabela 1). Os dosímetros de albedo utilizam normalmente uma blindagem e cádmio ou boro para eliminar a contribuição dos nêutrons térmicos incidentes no corpo e medir apenas os nêutrons de albedo. Para converter o fluxo de nêutrons de albedo em dose de nêutrons é preciso calibrar os dosímetros de albedo nos locais aonde estes serão utilizados. O manual para certificação de Serviços de Monitoração Individual Externa para Nêutrons já foi concluído e está sendo divulgado para críticas e sugestões a todos os serviços certificados ou em fase de certificação pela CNEN para fótons. Este manual conterá, além das obrigações administrativas, critérios de aprovação do sistema.
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